【摘 要】
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X射线探测器广泛应用于医疗、军事、材料分析、安防和工业检测等领域。然而X射线由于其高能量,能直接损伤人体的遗传物质,引发癌变,因此在使用时存在辐射安全与成像分辨率之间的矛盾,如在医疗领域,检测者为追求更清晰的成像,实现疾病的早期诊断,常常需要增加辐射剂量。由此可见,研究具有低检测限的X射线探测器有利于在减少辐射损伤的同时实现更清晰的成像。有机无机杂化钙钛矿,如甲胺铅溴（CH3NH3PbBr3）等,
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X射线探测器广泛应用于医疗、军事、材料分析、安防和工业检测等领域。然而X射线由于其高能量,能直接损伤人体的遗传物质,引发癌变,因此在使用时存在辐射安全与成像分辨率之间的矛盾,如在医疗领域,检测者为追求更清晰的成像,实现疾病的早期诊断,常常需要增加辐射剂量。由此可见,研究具有低检测限的X射线探测器有利于在减少辐射损伤的同时实现更清晰的成像。有机无机杂化钙钛矿,如甲胺铅溴（CH3NH3PbBr3）等,由于其X射线吸收能力强、光电性质优异、可低成本制备等优势,在X射线探测领域取得了显著的研究进展,获得了国内外广泛关注。然而有机无机杂化钙钛矿由于含有易挥发的有机组分,其长期稳定性存在不足;全无机卤素钙钛矿,如铯铅溴（CsPbBr3）、铯银铋溴（Cs2AgBiBr6）等,具有X射线吸收能力更强、热稳定性更佳等优点,在X射线探测方面具有潜在应用价值,但相关研究在本论文开展时报道极少,其X射线探测器的材料-结构-性能的构效关系不清晰,器件性能方面,对X射线探测器最关注的检测限理解匮乏,如何实现低检测限探测器是公认难点。本文围绕以上问题,以降低全无机钙钛矿X射线探测器最低检测限为目标,理解最低检测限的限制因素,从材料选择、制备工艺优化和器件结构设计出发,抑制器件噪声,提高载流子收集效率,从而推动全无机卤素钙钛矿X射线探测器在低检测限性能上的发展。主要内容如下:（1）溶液法制备厚膜中溶剂挥发导致膜内多孔洞,缺陷密度增大,增大了器件噪声和恶化了检测限性能。采用熔融热压法避免溶剂使用,制备晶粒上下贯穿、无孔洞的高质量CsPbBr3厚膜,有效降低材料缺陷,提高载流子收集效率;器件结构上并选择高功函金电极制备肖特基接触的CsPbBr3厚膜X射线探测器,抑制器件暗电流;同时利用溴挥发产生的浅空位缺陷VBr,提高器件的光电导增益,最终制备的X射线探测器灵敏度为55 684μC·Gy-1air·cm-2（为当时X射线探测器灵敏度最高纪录）,器件的最低检测限达到215 n Gyair·s-1。（2）为进一步降低缺陷密度,减小噪声和提高载流子收集效率,降低器件最低检测限,采用布里奇曼法生长高质量CsPbBr3单晶。结合单晶生长理论和数值模拟对布里奇曼单晶生长过程进行模拟仿真,阐明炉体温度场设定和提拉速度对结晶界面的影响,实现最佳单晶生长条件,由此制备出具有高结晶性、低缺陷密度(9.8×10~9cm-3)、高迁移率(53 cm~2·V-1·s-1)和μτ积(5.62×10-2cm~2·V-1)的弱p型CsPbBr3单晶。基于此单晶制备X射线探测器,平均噪声电流～3.54×10-13 A·Hz-1/2,有效抑制了器件白噪声和1/f噪声,得益于高质量晶体带来的低噪声,器件的最低检测限进一步降低到136.4 n Gyair·s-1。（3）相较于CsPbBr3,Cs2AgBiBr6具有更高的电阻率,有利于制备低噪声器件,同时更大的密度以及更小的禁带宽度和电子空穴对电离能,使得其具有更好的X射线吸收以及电离能力,作为间接带隙半导体,具有较长的载流子寿命,综合这些特性,基于Cs2AgBiBr6单晶的X射线探测器有机会进一步降低最低检测限。首先结合成核温度和亚稳区,实现缺陷密度低(4.45×10~9cm-3)的高质量Cs2AgBiBr6单晶,再通过后退火处理,减少Ag Bi和Bi Ag缺陷,进一步降低晶体的缺陷密度(2.3×10~9cm-3),改善晶体的迁移率(16 cm~2 V-1 s-1);随后通过异丙醇进行表面处理,去除表面态,有效提高器件的电阻率至1.60×1011Ω·cm。Cs2AgBiBr6单晶X射线探测器的噪声电流低至～9.55×10-16 A·Hz-1/2,并且几乎完全抑制了1/f噪声,最终实现59.7 n Gyair·s-1的极低检测限,同时表现出良好的工作稳定性。
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