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水凝胶作为一种新型的软湿材料近年来在生物传感、药物传递、组织工程学、软体机器人等方面的应用引起了人们的广泛关注。与其他“硬”高分子材料相比,水凝胶可以以不同的方式更容易应对外部刺激。然而,由于其结构上的不均匀性或缺陷而缺乏有效的能量耗散机制。因此,它们通常没有足够的机械强度,并且在许多领域限制了它们的应用。探索高强度的水凝胶,表现为像肌腱、软骨、肌肉和血管等自然负重的软组织,具有巨大的应用潜力。在过去的几十年里,研究者在引入有效的能量耗散机制或设计独特的结构来制造高机械性能水凝胶做出了很多努力。但目前大多数聚合物网络结构不规整,聚合物网络内部存在大量的应力缺陷,导致聚合物网络机械性能差,限制了聚合物网络在生物材料特别是仿生器件中的应用。因此,本论文分别采用可控“点击化学”方法制备出无缺陷规整结构的水凝胶,同时通过引入可恢复的物理交联点以便在拉伸过程中进行能量耗散。（1）常见的炔-叠氮环加成反应（CuAAC）在搅拌作用下扩散受限可以忽略。但制备凝胶时,不能实施搅拌,CuAAC的催化剂活性高、易氧化。催化剂一旦加入便即刻形成凝胶,凝胶的形成使催化剂扩散受限,导致其在反应体系中分布不均,“点击化学”反应不完全,制备的凝胶出现大量的宏观与微观缺陷。因此CuAAC反应很难制备大尺寸三维结构的高强度凝胶器件。本论文中开展的控制CuAAC反应是先将催化剂制备成易溶解、无催化活性的休眠种,休眠的催化剂可以均匀地溶解在反应体系中,在外在条件刺激下产生催化活性,完成CuAAC反应。这样,在无搅拌情况下消除了扩散受限的影响,使得反应过程可控,可制备分子结构更为规整、缺陷少的大尺寸特定三维结构的高性能凝胶器件。可控CuAAC制备的凝胶具有更好的加工性,对于推进高性能凝胶器件的产业化意义重大。（2）利用羟基与二异氰酸根进行扩链合成带有多叠氮基聚合物链,然后与二炔基聚合物在可控“点击化学”下制备规整的聚氨酯-聚乙二醇水凝胶。由于聚氨酯-聚乙二醇（PU-PEG）水凝胶中含有PU链段,而聚氨酯（PU）段具有疏水性、易形成氢键。在外力作用下,氢键的引入能有效地进行能量驱散,从而提高了PU-PEG水凝胶的机械性能。同时,PU-PEG水凝胶具有独特的亲、疏水性能和温敏性及良好的生物相容性。（3）采用氨基-环氧开环反应合成多叠氮基聚乙二醇聚合物链,与末端带有炔基官能团的线性聚乙二醇（PEG）和烷基链炔丙基醚在可控“点击化学”下发生反应,合成具有疏水链分子刷形式的聚乙二醇凝胶。疏水链在水中聚集形成物理交联点,在外力作用下,疏水交联点断裂。当外力撤去后,疏水交联点又恢复到原来的状态,称此过程为机械熔断连接。这种机械熔断过程能有效地进行能量耗散,提高了聚乙二醇水凝胶的机械性能。聚乙二醇水凝胶在一定温度下还具有独特的亲、疏水性能和独特的温敏性能和良好的生物相容性。（4）采用氨基-环氧开环反应合成多炔基聚乙二醇聚合物链,与末端带有叠氮基和金刚烷官能团的线性聚乙二醇（PEG）及6-N3-β-环糊精（CD-N3）在可控“点击化学”下合成双交联连接的聚乙二醇水凝胶。在双交联水凝胶中,环糊精（CD）与金刚烷（AD）自组装的物理交联点在外力作用下会解离,当外力撤去后,自组装物理交联点又恢复到原来的交联状态,这种自组装物理交联点的引入能有效地进行能量耗散,提高双交联网络水凝胶的机械性能。同时,对双交联的PEG水凝胶的细胞毒性进行了测试,结果表明双交联的PEG水凝胶具有良好的生物相容性。“可控点击”反应能制备规整、完美结构的水凝胶,该方法丰富了制备聚合物网络的方法,同时,采用可控点击制备了利用氢键进行能量驱散的聚氨酯-聚乙二醇水凝胶、利用疏水作用进行能量驱散的机械熔断连接聚乙二醇水凝胶及利用自组装进行能量驱散的双交联网络聚乙二醇水凝胶。而这三种水凝胶由生物相容性材料聚乙二醇制备。因此,合成的水凝胶都具有良好的生物相容性。这些聚合物网络的合成探索为聚合物网络在仿生器件中的应用提供了重要的合成途径。