热中子探测用~6Li,RE:YAG透明陶瓷的制备及性能研究

来源 :中国工程物理研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:juliediar
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随着中子探测与成像技术在核能开发和材料分析检测等领域的广泛应用,中子探测材料越来越受到世界各国学者的重视。高中子探测效率和中子与γ甄别能力、稳定性好、制备成本低是中子探测材料研究的重要方向。目前广泛应用的液体闪烁体具有良好的时间响应特性及中子/γ分辨能力,但其稳定性差;无定形类固体闪烁体,如塑料闪烁体、玻璃闪烁体等,虽然容易制备,但光产额低且稳定性较差;晶体类固体闪烁体虽然探测效率高,但单晶制备成本高,较难获得大尺寸产品。鉴于此,本文提出以光产额高、衰减时间短、稳定性好的稀土掺杂Y3Al5O12(YAG)透明陶瓷为基体,引入6Li作为核反应元素,以期获得具有优异的中子探测性能的透明陶瓷材料。采用固相反应法制备了6Li,RE(Ce、Eu、Gd)共掺杂的YAG透明陶瓷(6Li,RE:YAG),系统地研究了成分及制备工艺对6Li,RE:YAG透明陶瓷的微观结构与光学性质(紫外-见透过与吸收、紫外激发与发射)的影响。利用制得的6Li,RE:YAG透明陶瓷闪烁体作为探测器的前端元件,采用光计数法开展了典型的中子源(252Cf源)、γ射线源(137Cs)脉冲幅度谱的探测研究。主要结果如下:1)采用固相反应法成功制备了致密、无明显气孔等缺陷,显微组织均匀的6Li,RE(Ce、Eu、Gd)共掺杂的YAG透明陶瓷。制备工艺,尤其是烧结温度对YAG透明陶瓷的显微组织、气孔等缺陷有较大影响,进而影响材料的光学性能。同时,原料中正硅酸乙酯的加入对减少6Li的烧失有重要作用。2)6Li掺杂量为5%(摩尔分数)的6Li:CeCxY3(1-x)Al5O12透明陶瓷中,随着Ce3+离子浓度增加,YAG晶格畸变增大,透明陶瓷的透过率从82%(x=0.001)降低到67%(x=0.02),同时,Ce3+离子周围的晶体场强度增强,导致Ce3+离子的5d能级分裂程度增加,激发峰强度降低、峰变宽;发射光谱发生明显红移,并位于523 nm~542.5 nm范围,与光电倍增管匹配良好。x%6Li:Ce0.003Y2.997Al5O12透明陶瓷中,随6Li含量增加,样品的透过率及激发强度增加,发射强度下降。3)6Li掺杂量为5%(摩尔分数)的6Li:Eu3xY3(1-x)Al5O12透明陶瓷中,Eu同时存在+2和+3两种价态。未退火时,透明陶瓷中的Eu是以+2价的形式存在,样品呈蓝色;退火后,大部分Eu2+离子转化为Eu3+离子,使得样品呈无色透明状。随Eu含量的增加,样品的透过率下降,发射强度增加。4)6Li掺杂量为5%(摩尔分数)的6Li:Gd3xCe0.003Y3(0.999-x)Al5O12透明陶瓷中,随Gd3+含量增加,样品的透过率降低,激发和发射强度减弱,发射峰出现明显的红移。退火后,由于样品中的氧空位大量消失,晶格畸变减小,6Li,Gd,Ce:YAG透明陶瓷的光学性能显著增加。5)6Li,RE(Ce、Eu、Gd):YAG透明陶瓷对自发裂变中子源252Cf,γ射线源137Cs的脉冲幅度谱测试结果表明,6Li,Ce:YAG、6Li,Eu:YAG均有中子响应;Li,Ce:YAG的中子探测效率和中子/γ甄别能力均强于6Li,Eu:YAG。6Li,Gd,Ce:YAG透明陶瓷有中子响应,但其对中子与γ射线的甄别能力差。
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