Co/Silicalite-1整体式费托合成催化剂的制备

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传统颗粒状催化剂存在着催化剂床层压损大、表面反应物浓度梯度大、床层各点温度梯度大等缺点。而金属基整体式催化剂具有催化剂床层压损小、传质效率高、传热速率快等优点正好能弥补传统颗粒状催化剂的这些缺点,况且金属基载体具有优良的可延展性、导热性、耐高温性、耐腐蚀性以及高机械强度等优点在一些三相反应体系中显示出极大的发展潜力。目前被广泛地应用于汽车尾气和工业排放气处理等环保领域,在化肥和石油化工领域(费托合成)也有一定程度的应用,但许多过程尚处于研究阶段。费托合成至1923年德国科学家发明以来,工业化已几十年,但目前仍是一个国内外很热门的研究课题。费托合成过程由于放热量大,常发生催化剂局部过热,导致选择性降低,催化剂结炭甚至堵塞催化剂床层的现象。使用整体式催化剂的整体式反应器可以解决上述问题,国内外也有这方面的研究,但大部分都是将载体涂覆到金属载体上,因此如果涂层不牢固也能导致上述现象的发生本文采用原位水热合成法、电化学沉积法、等体积浸渍法以不锈钢单片、螺旋片为载体制备整体式催化剂方面进行了研究,发现通过原位水热合成法制备的涂层是连续而致密的,这不但加强了整体式催化剂表面的传质和传热,而且比直接涂覆的涂层更具有牢固性。最后以构件化不锈钢片为载体制备了Co/Silicalite-1整体式费托合成催化剂,并考察了反应性能,结果表明该催化剂具有低CH4选择性,高C5+选择性,液相产物中汽油馏分和柴油馏分高达97.40%。本文主要做了以下三方面的工作:首先以不锈钢单片为载体,在表面上制备了定向Silicalite-1型沸石膜,考察了模板剂、电流密度、电沉积时间对电沉积钻的影响;不同电沉积钴时间对二次生长沸石涂层的影响;等体积浸渍法负载活性组分钻。之后将不锈钢单片放大二十倍的螺旋片为载体,采用原位水热合成法、电化学沉积法、等体积浸渍法制备了整体式催化剂,并对每个步骤与单片进行比较并优化了制备方法;最后以构件化不锈钢螺旋片为载体,采用原位水热合成法、电化学沉积法、等体积浸渍法制备了Co/Silicalite-1整体式费托合成催化剂,并考察了反应性能。
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