Fe3O4@SiO2-壳聚糖纳米复合材料的制备、表征及对铜离子的吸附研究

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近年来重金属污染问题日益突出,水环境中的重金属残留浓度持续升高,具有易积累、毒性大、难降解等特点。微量的重金属即可构成毒害效应,通过沉淀、吸附和食物链的放大作用,对水生生物和人类健康构成威胁。传统的重金属处理工艺存在成本高、易产生二次污染等问题,因而新型磁性纳米吸附剂为实现高效、低成本的水处理提供了新的途径,有较为广阔的应用前景。本文采用共沉淀法合成了Fe3O4纳米材料,使用SiO2对其进行包覆,合成了Fe3O4@SiO2纳米材料。以戊二醛为交联剂,交联壳聚糖(CTS)与Fe3O4@SiO2纳米材料,成功制备了Fe3O4@SiO2-CTS纳米复合材料,并对其进行了结构和外貌表征,研究了其对水中铜离子的吸附行为。实验的主要结论如下:制备合成了Fe3O4、Fe3O4@SiO2和Fe3O4@SiO2-CTS纳米复合材料,采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和傅立叶变换红外光谱(FT-IR)对其进行了表征,研究结果如下:(1)XRD分析表明合成的纳米复合材料结晶较好,具有反尖晶石型面心立方结构;(2)TEM分析表明Fe3O4@SiO2-CTS纳米复合材料具有较为明显的核壳结构,结构较为松散,尺寸大约在8 nm-22 nm之间;(3)FT-IR分析表明SiO2已经成功包覆在Fe3O4纳米材料的表面,壳聚糖通过戊二醛的交联作用较好地连结在Fe3O4@SiO2上,合成的Fe3O4@SiO2-CTS纳米复合材料含有大量-OH、-NH2等活性基团。以Fe3O4和Fe3O4@SiO2纳米材料作为对照,考察了Fe3O4@SiO2-CTS的投加量、溶液pH值、吸附时间和温度对铜离子吸附性能的影响,并进行了吸附动力学、热力学分析以及复合材料的再生回用性能评价。研究结果表明:(1)吸附剂的最佳投加量为12 mg/L;(2)在pH 2.0-6.0范围内,吸附剂对Cu2+的吸附量随溶液p H的增大而增加,吸附反应的最佳pH为6.0;(3)吸附动力学结果显示,反应在30 min左右达到吸附平衡;Fe3O4对Cu2+的吸附过程符合准一级吸附动力学模型,Fe3O4@SiO2和Fe3O4@SiO2-CTS对Cu2+的吸附过程符合准二级吸附动力学模型,以化学吸附为主;(4)吸附等温线表明,Fe3O4对Cu2+的吸附过程较为符合Freundlich模型,Fe3O4@SiO2和Fe3O4@SiO2-CTS对Cu2+的吸附过程更加符合Langmuir模型,为单分子层吸附;在298 K下,Fe3O4@SiO2-CTS对Cu2+的最大吸附量为154.80 mg/g;(5)吸附过程是一个自发、放热的过程;(6)合成的Fe3O4@SiO2-CTS纳米复合材料性质比较稳定,具有良好的再生回用性能。
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