【摘 要】
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常见的聚合物聚（偏二氟乙烯-co-六氟丙烯）（PVDF-HFP）含有（-C-F）强吸电子官能团,且结晶度比PVDF更低,能更好地溶解锂盐,离子能在其中更快速地迁移。因其结晶度较低,电化学窗口宽,热稳定性好等特点而被研究用于锂电池,燃料电池等电化学储能设备。本文中制备的复合固态电解质的聚合物基体为PVDF-HFP,具有高锂离子电导率和化学稳定性的石榴石型活性填料LLZTO作为填充物,加入锂盐双三氟甲
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常见的聚合物聚（偏二氟乙烯-co-六氟丙烯）（PVDF-HFP）含有（-C-F）强吸电子官能团,且结晶度比PVDF更低,能更好地溶解锂盐,离子能在其中更快速地迁移。因其结晶度较低,电化学窗口宽,热稳定性好等特点而被研究用于锂电池,燃料电池等电化学储能设备。本文中制备的复合固态电解质的聚合物基体为PVDF-HFP,具有高锂离子电导率和化学稳定性的石榴石型活性填料LLZTO作为填充物,加入锂盐双三氟甲磺酰亚胺锂（Li TFSI）,采用溶液浇铸法制得在室温下性能稳定的复合固态电解质（CSE）。以此为基础,分别进行了以下研究:（1）填充物的量和粒径对复合固态电解质的性能影响较大。我们研究了＜500nm和5-8μm两种粒径的LLZTO在0-40wt%的质量浓度的范围内与电解质离子电导率之间的关系。发现LLZTO的加入可以显著增大CSE的离子电导率,且在10wt%的含量时最高,分别为2.265×10-4 S cm-1和1.532×10-4 S cm-1。接着,我们研究了10wt%含量的＜500nm CSE和5-8μm CSE两种电解质之间的性能差异。结果表明,填充了大粒径LLZTO的5-8μm CSE在机械性能方面表现更优。在Li|5-8μm CSE|Li电池的对锂性能测试中,以室温,0.2m A cm-2的电流密度,电池稳定运行500小时后的极化电压不到0.1V。而填充了小粒径LLZTO的＜500nm CSE在电池的长期循环中更加出色。LFP|＜500nm CSE|Li电池在室温下,以0.4C的充放倍率进行循环性能测试,首圈放电比容量和库伦效率分别为146.40 m Ah g-1和90.9%。经过180圈的充放循环过后,还具有106.84 m Ah g-1的放电比容量,容量保持率为72.97%。综上,在一定的填充量下,大粒径的填充物可以优化电解质的机械性能,抑制锂枝晶生长;小粒径的填充物可以增大电解质的离子电导率,维持电池长期运行。（2）对电解质进行结构设计,制备双层复合固态电解质（DLCSE）。与正极接触的一侧使用小粒径的LLZTO填充,与锂金属负极接触的一侧使用大粒径的LLZTO填充,以此来抑制锂枝晶生长,提高电池的安全性能和使用寿命。结果表明,DLCSE在4.5V的高压下才开始分解,其杨氏模量为0.028 MPa,具备0.67的锂离子迁移数和0.39e V的活化能。Li|DLCSE|Li电池在室温,0.1 m A cm-2的对锂测试条件中能稳定运行1700h。LFP|DLCSE|Li电池甚至在2C的大倍率下循环,200圈后还具有105 m Ah g-1的放电比容量。同时,我们探究了DLCSE在不同电池体系下的应用,如不同的正极材料（NCM523,NCM811,Li Co O2）,Li-O2和Li-Air电池体系。发现DLCSE与不同正极材料能够匹配,在室温,0.2C充放倍率的条件下测试,运行100圈后电池的容量保持了都在60%以上。在Li-O2和Li-Air电池体系也有较好的表现。
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