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本文基于密度泛函理论，在全电子水平上，采用全势能线性缀加平面波方法，使用GGA-PBE96交换关联势，系统地研究了氢原子在LaNi<,4.5>Al<,0.5>合金中的微观组态和氢原子对合金电子结构的影响。计算分析了合金储氢后形成的固浴相(x≤l.5)、中间相(1.5Al<,0.25>三元合金中Al的格位排布和晶体的几何与电子结构做了详细计算研究。
通过构建LaNi<,4.5>Al<,0.5>双晶胞模型，对储氢固溶相LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,x>(X=0.5,1.0,0,1.5)进行了计算，结果表明第一个H原子最可能占据6m(0.1899,0.4064.0.6317)格位，与实验结果一致。4h*(0.3393，0.6546,0.1828)和3f(0.3419,0.6473,0.1841)格位分别是第二个和第三个H原子最可能占据的位置[加*号的格位表示格位为双胞结构中不含A1原子一侧格位，无水格位为含铝侧格位]。例如：在LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,1.5>中H原子占据6m格位、4h*格位和3f格位。随着H原子的加入，晶胞主要是沿c轴方向增大，a轴方向增量较小。体系中H原子与Ni原子的相互作用较强，Al和H的态密度出现较大范围的重叠，说明H原子和Al原子之间也存在一定的相互作用；La原子与Ni原子之间的相互作用由于体积膨胀而不断减弱。
首次计算研究了LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,x>中间相(X=2.0,2.5,3.0,4.0)中氢原子的占位和在合金中的微观组态，结果表明6m*(0.0622,0.1904,0.7662)，3f*(0.5300,0.4896,0.0511)，6m*(0.1173,0.2219,0.7610),12n(0.5241,0.9790,0.5689)和120(0.05031,0.4280,0.0754)格位是新增加的H原子占据的位置，例如：在LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,2.0>中H原子占据6m、4h*、3f、6m*格位。在中间相中La-f带和Ni-d带仍然是TDOS的主要贡献者，大部分H原子都占据Ni原子周围的空隙中，且H原子的电子密度向Ni原子方向弥散。可以认为H与Ni间的相互作用是合金吸氢，并在一定条件下释放出来的主要特征。La的f分量构成了导带的主要部分。LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,3.0>的a轴增大了1.9[％]，比LaNi<,5>H<,3>的a轴增量5.1[％]减小很多，说明Al原子的加入可以有效减小储氢过程的晶胞体积膨胀。
对L<,a>Ni<,4.5>Al<,0.5>H<,x>；氢化相(x=5.0，6.0)的全电子计算发现，新加入的H原子最可能进入4h*(0.5087,0.9810,0.9997)，6m(0.6764,0.3247,0.8368)格位和3f*(0.5556，0.4776,0.0699)，4h(0.1368,0.2223,0.2553)格位。氢化相中La-4f带和Ni-3d带仍是rDOS的主要贡献者。rDOS逐渐展宽，H的s带在-10到-4.5eV出现大量尖锐的态密度峰，说明大量的s电子出现在此能量范围内，这些电子显示出共价特性。在分波态密度中，H的电子分布主要偏重于s带，轨道杂化主要是发生在Al的s轨道和H的s轨道之间。在电子密度图中可以看到，表面参与成键的Ni原子的电子密度在成键后减弱，H-Ni间的电子云密度较大，具有共价键特征。LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,x>(x=0.5～6.0)中各原子的坐标都在附表1～9中给出。
对LaNi<,4.75>Al<,0.25>计算得出Al原子最可能替代3g格位的等效位置(0.75，0，0.5)处的Ni原子，并分析了Al原子的加入对原子内位置分配的影响，而后给出了能带结构、态密度(DOS)和电子密度图。分析得出Al原子和Ni原子之间较强的相互作用是合金更加稳定的主要原因，合金中各原子间存在的主要是金属键。计算得到其电子比热为17.81mJ/molLaNi<,4.75>A1<,0.25>-K<,2>。