载铁酚醛树脂基活性炭的制备及H2S脱除性能研究

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本文采用共溶法即在水溶性酚醛树脂中加入硝酸铁,经高温炭化和二氧化碳活化制备载铁酚醛树脂基活性炭,对制备过程的工艺参数进行了优化;并以该活性炭为脱硫剂,考察了制备条件如铁负载量、活化过程中CO2流量、活化时间等对活性炭结构影响,并研究了各种活性炭的催化氧化脱除硫化氢的性能。通过X-射线衍射(XRD)、热重(TGA)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)和低温氮气物理吸附等多种手段对该产品的组成、结构和表面性质等进行分析表征,初步探讨了其脱硫机理。结论如下:以吸附碘值为评价指标,得出了载铁酚醛树脂基活性炭制备的最优化条件为铁负载量为5%、活化温度850℃、活化时间1.5 h、CO2流量30 mL·min-1。这一结果通过脱硫工艺条件为室温、空速21500 h-1、入口硫化氢浓度450 ppm、含氧量3%、相对湿度20%条件下的脱硫效果进一步得到了验证。该脱硫工艺条件下,上述最优化条件所制备的活性炭脱硫效果最佳,其硫容值为37.8 mg·g-1。且该活性炭可通过高温气体吹扫再生,单质硫可作为硫资源,再生后活性炭仍表现出良好的硫化氢催化氧化能力。对载铁酚醛树脂基活性炭脱硫前后结构和表面性质进行XRD、氮气吸附和TGA等表征,结果表明:无定形态硫作为主要反应产物沉积在载铁酚醛树脂基活性炭孔道内,导致活性炭总孔容下降,其中孔径为4 nm的活性炭孔容下降最大。结合实验现象得出:制备过程中铁催化炭的气化反应所产生的独特的中孔结构以及作为活性中心的铁组分可能对硫化氢的氧化具有较高的催化活性。论文的另一部分工作是一维稀土化合物材料氢氧化钕(Nd(OH)3)、氢氧化镨(Pr(OH)3)及磷酸钐(SmPO4)的制备。以高纯氧化钕微粉为起始原料,在不使用表面活性剂的情况下通过水热合成法制备Nd(OH)3一维纳米棒。采用XRD、SEM和透射电子显微镜(TEM)对其组成及形貌进行表征,结果发现:合成过程中水热体系的反应温度、pH值、反应物初始浓度及反应时间等对最终产物的形貌具有很大影响。当反应温度为180℃、溶液体系pH值为9.5、Nd3+离子浓度为0.12 moL·L-1时,经12 h反应可以大量制备形态均一、相纯度高的六方相Nd(OH)3晶体纳米棒。该产品在空气氛围下500℃焙烧后形成了具有体心立方结构且维持原形貌的C型Nd2O3。以高纯氧化钐微粉为起始原料,在不使用任何添加剂的情况下利用水热法合成了纯度高、分散性好的SmPO4一维纳米线。采用XRD和TEM对其组成及形貌进行表征,发现通过改变溶液pH值、反应温度和反应时间等可以实现对SmPO4纳米线尺寸和形貌的可控制备。
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