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随着世界能源结构的变化,天然气的有效利用日益受到人们广泛的重视。目前,各种天然气化工利用的新工艺和工业化过程的开发成为研究的热点领域。利用间接转化法将天然气转化为合成气(CO+H2),合成气作为重要的化工原料,在工业上用途广泛,可用于合成液体燃料,甲醇和化肥等一系列重要的化工产品。 进入二十世纪九十年代以来,由于甲烷部分氧化法制合成气具有变强吸热反应为温和放热反应,反应转换数(TOF)高,产物中H2/CO比为2,适于甲醇工业和F-T的合成;反应可以在极大空速(1~5)×105h-1下进行,使造气规模缩小,降低投资,减少生产成本;对原有生产装置进行技术改造,其生产能力可提高百倍以上。鉴于上述优点,部分氧化法正越来越受到人们的重视。 本文以空气代替纯氧,开展了天然气经空气催化部分氧化制合成气的研究,避免了昂贵的空气分离设备投资而增加制氧成本,明显提高了制合成气的经济性。在反应器结构上采用了氧分布器,使氧沿催化剂床层径向进行分配,以达到消除催化剂床层上部热点和反应热的合理利用。由于天然气轴向进料,氧气径向逐渐分布进料,天然气与氧气分开进料,确保了反应体系的安全性。采用天然气为原料,用空气代替纯氧,并在反应气中引入H2O和CO2(以减少加压条件下的积炭),考察了氧分布器对催化剂床层温度分布的影响,不同反应条件下催化剂床层轴向温度场分布规律,并和反应性能进行关联,为POM反应工艺放大应用和绝热反应器设计提供有益的依据。 实验中发现镍基催化剂对天然气转化制合成气具有较好的催化性能,进一步添加稀土金属助剂可以提高活性组分镍的分散度,添加碱土金属助剂可以提高催化剂的抗积炭性能,因此本试验制备了Ni/La-Mg-Al2O3催化剂,研