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本文以湖南郴州微晶石墨为原料,研究提纯及功能化改性加工技术。在原矿矿物学特征基础上,采用氧化-离心提纯的方法,在提纯微晶石墨的同时得到高纯的微晶氧化石墨烯(GO);以提纯后的GO作为前驱体,氨水和聚乙烯亚胺(PEI)分别作为氮源和有机改性剂,分别采用水热法和溶胶-凝胶法制备氮掺杂微晶(还原氧化)石墨烯和PEI接枝改性微晶(还原氧化)石墨烯。探讨各变量对微晶氧化石墨烯提纯效果和功能化的影响,根据GB/T3521-2008《石墨化学分析方法》对提纯样品的固定碳含量、挥发分和灰分进行测定;利用SEM、FT-IR、XPS、表面张力测试仪和电化学工作站等对提纯和改性产物的形貌、结构、超级电容性能和油水分离性能等进行表征分析,得到最优提纯和改性工艺的同时,揭示提纯机理和改性过程结构变化规律。以C固为80.28%的微晶石墨原矿进行氧化-离心法提纯技术研究。原矿中石英多呈细脉状嵌布,少量呈小颗粒状嵌布,嵌布粒度较细,磨矿细度达200目时,仍无法达到较高的单体解离度;氧化过程起到了化学解离作用,氧化剂用量越大,单体解离度越高,LTGO-4具有最大的单体解离度,中位粒径为5.17μm;离心作用可将氧化过程解离出的杂质除去,其中,离心转速对提纯效果和提纯产率都有较大影响,TCGO-4提纯效果最好,C固为98.8%,产率为52.78%;该方法得到的产物不仅保持了高纯度,同时得到了分散性较好微晶氧化石墨烯,微晶氧化石墨烯结构中均接有羧基、羟基、环氧等含氧官能团,为后续功能化改性实验提供了原料。以氨水作氮源,提纯的微晶氧化石墨烯为原料进行氮掺杂改性加工技术研究。体系p H与所加入氨水的量有直接关系,p H值影响微晶氧化石墨烯的分散性,而氮源的量则影响氮掺杂效果,r NG12具有最好的氮掺杂效果;反应温度在氮掺杂过程起到了重要作用,较低温度下无法得到氮掺杂微晶(氧化还原)石墨烯,且在不同温度条件下,反应后样品具有不同的微观结构,r NG12-170具有最好的掺氮效果,微观结构呈现出多孔网状,具有较大的比表面积;反应时间对掺氮率、氮原子掺杂类型和产物微观结构具有较大影响,r NG12-170-10具有最大含氮率11.9%,其中吡啶氮含量最高,占氮总量的58.69%。以提纯GO为原料,PEI为有机改性剂,采用溶胶-凝胶法对GO进行有机功能化改性加工技术研究。体系p H对有机功能化影响较大,低p H值条件下,无法形成接枝改性产物,片层以静电力相互结合形成大片团聚体,当p H为10时,产物中存在酰胺键;PEI用量对微晶氧化石墨烯片层的连接方式与整体形貌有较大影响,PEI10-4样品中石墨烯片主要以共价键连接,堆积体内部具有无序结构,比表面积较小。反应温度对有机功能化效果有较大影响,反应温度较低时,体系无法从溶液状转化为凝胶状,接枝改性无法进行。PEI10-4-80样品中GO片以酰胺键连接,形成三维网状结构,具有较大的比表面积,接枝改性效果好。以r NG12-170-n(n=8,10,12)和PEI/GO为原料,分别制备电极和薄膜样品,测试其电化学性能和油水分离性能。氮掺杂改性石墨烯r NG12-170-8和r NG12-170-12均表现出了良好的双电层特性,r NG12-170-8和r NG12-170-10具有较大的传质电阻,r NG12-170-10具有最大的比电容,电容量达到231.4 F·g-1;PEI/GO膜在空气中与水滴接触角为0°,表现出超亲水性。水相中,油滴在PEI/GO膜表面接触角为153°,表现出超疏油性,PEI/GO膜具有超亲水和超疏油性;PEI/GO膜对甲苯乳液和正己烷乳液中的甲苯和正己烷去除率分别达到71.84%和69.37%,通量分别为588L/m2·h和138 L/m2·h。PEI改性GO制备的油水分离膜具有良好的应用前景。本论文的研究为微晶石墨提纯和功能化改性加工技术提供了相关数据支撑,揭示了微晶石墨氧化-离心提纯的本质机理,具有一定的理论参考价值和实际应用价值。