钙钛矿催化剂上氯苯催化燃烧的研究

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本文采用共沉淀法制备了A位和B位掺杂的LaMnO3钙钛矿催化剂,采用XRD、BET、XRF、Raman、XPS、TG、H2-TPR、O2-TPD等表征方法表征了催化剂的结构组分与氧化还原性能。使用固定床反应器评价了催化剂对氯苯的催化燃烧的活性和稳定性,并考察了反应条件的影响,推出了钙钛矿催化剂上氯苯催化燃烧的可能的反应机理。主要研究结果如下:(1)共沉淀法可以制备出纯净的菱形结构的LaMnO3.15催化剂。A位和B位的最佳掺杂比例为0.2,并且A位和B位不同的改性对催化剂的结构性能有着不同的影响,其中A位掺杂Sr和B位掺杂Al对催化剂的性能提高的较大。(2)氯苯在LaMnO3催化剂上的主要燃烧产物为CO2, H20, HC1, Cl2.350oC时五种催化剂可以稳定在不同的转化率,由高到低为LSMO>LMAO>L0.8MO>LMO>LMFO.氯苯在钙钛矿催化剂上稳定转化的TOF与催化剂表面吸附活性氧的含量成正比,是由于表面吸附氧对表面氯物种迁移的速率有着关键的作用。La0.8Sro2MnO3催化剂有着较高的氧化还原能力,氧流动性和Cl移除的速率,因此具有较高的稳定活性。(3)200℃时,当氯苯浓度小于500ppm时,催化剂表面上氯苯的吸附是限速步骤,增大氯苯浓度至1000ppm时,氯物种对反应有着负面影响,活性升高变慢。在无氧条件下,La0.8Sr0.2MnO3催化剂可以转化低浓度的氯苯,达到2%的氧气浓度后,氧气浓度的影响较小。
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