介孔羟基磷酸铁及其负载贵金属的制备、表征与催化性能研究

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:yht52119
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环氧苯乙烷、亚砜以及a, β-不饱和醇类化合物被广泛应用于医药、香料中间体,同时也是合成其他有机化合物和高聚物的中间体。近年来,国内外市场上述产品供不应求。因此,研究人员对苯乙烯、硫醚选择氧化和α,β-不饱和醛酮选择加氢到相应化合物的合成具有广泛兴趣。而现有生产技术大多存在物耗和能耗很高、污染严重等不足。有必要寻找一种环境友好的、催化剂易于回收利用又具有较高活性与选择性的温和环境下的生产方法。本论文采用反相微乳液-溶剂热合成法合成多种介孔羟基磷酸铁(ferros hydroxyphosphates,简写为FHP)。该工艺简单,能较有效的控制羟基磷酸铁的外观形貌,而且制备的羟基磷酸铁颗粒具有粒径小、分散性好、无杂质等优点,是一种具有发展前途的微(纳)级无机材料的制备方法。本文分别对苯乙烯催化氧化体系、硫醚催化氧化体系,桂醛催化加氢体系进行考察。采取浸渍、沉积-沉淀、醇类还原等方法制备负载型贵金属催化剂,并对催化剂制备因素及反应工艺条件进行优化,找到各个体系中最优工艺条件。最后采用X射线衍射、红外光谱、电镜、比表面测试、X射线光电子能谱等表征手段对优选催化剂进行表征,了解催化剂的微观形貌及结构。主要内容如下:(1)环氧苯乙烷、亚砜的合成工艺研究。以Au/FHP-a为催化剂,TBHP(H202)为氧化剂,以乙腈为溶剂,在圆底烧瓶中加入苯乙烯(硫醚)催化氧化制得环氧苯乙烷(亚砜)。考察载体、催化剂制备方法、催化剂用量、纳米金负载量、反应溶剂、重复使用性对氧化反应的影响,获得最佳反应工艺参数。(2)桂醇的合成工艺研究。在高压釜中以Au/FHP-c为催化剂,氢气为还原剂,异丙醇溶液中加入桂醛催化加氢制得桂醇。考察载体、催化剂制备方法、反应时间、反应溶剂、反应压力、重复使用性对加氢反应的影响,获得最佳反应工艺参数,并用于其它α,β-不饱和醛(酮)的选择加氢。
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