LiODFB-TFPC/DMC电解液对锂离子电池性能的影响研究

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高电压尖晶石镍锰酸锂(LiNi0.5Mn1.5O4)工作电压高达4.7 V,具有高的能量密度和功率密度,循环性能好,环境友好,有望成为下一代锂离子电池正极材料。石墨由于工作电压低、循环性能好、环境友好和价格低廉,是目前主要的负极材料。然而,电解液的组成也会影响石墨负极的电化学性能。虽然石墨负极在基于六氟磷酸锂(LiPF6)的常规碳酸酯电解液中有较好的性能,但是常规碳酸酯电解液的氧化电势低并且LiPF6的热稳定性差,会分解产生腐蚀正极材料的氢氟酸(HF),从而与高电压正极材料LiNi0.5Mn1.5O4的相容性较差。因此开发一种能与LiNi0.5Mn1.5O4电极和石墨电极均有良好相容性的电解液具有重要意义。本文采用循环伏安(CV)、恒电流充放电、电化学阻抗(EIS)、扫描电镜(SEM)等方法,研究了二氟草酸硼酸锂-三氟甲基碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯(LiODFB-TFPC/DMC)电解液对LiNi0.5Mn1.5O4电极和石墨电极的电化学性能和表面形貌的影响。首先研究1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液对LiNi0.5Mn1.5O4/Li半电池性能的影响。TFPC提高了电解液的氧化电势并且LiODFB对LiNi0.5Mn1.5O4电极的腐蚀性很小,从而1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液与LiNi0.5Mn1.5O4电极有很好的相容性。LiODFB的分解产物会在LiNi0.5Mn1.5O4电极表面参与形成低阻抗的固体电解质相界面(SEI)膜。因此,LiNi0.5Mn1.5O4/Li半电池在室温和高温下的循环性能、倍率性能和自放电性能在1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液中得以显著提高。其次研究1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液对Li/石墨(graphite)半电池性能的影响。结果表明在首次循环过程中,LiODFB约在1.5 V在石墨负极表面还原,形成初始的SEI膜,减少了石墨表面的活性位点,抑制了电解液在石墨表面大量的还原分解,从而在石墨表面形成了致密低阻抗的SEI膜,提高了Li/石墨半电池的循环性能和倍率性能。最后研究1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液对LiNi0.8Mn1.5O4/graphite全电池性能的影响。结果表明LiNi0.5Mn1.5O4/graphite全电池在1.0 mol·L-1 LiODFB-TFPC/DMC电解液中的放电容量、循环性能和库伦效率得以提高。
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