【摘 要】
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化石能源的过度消费以及CO2气体大量排放引起的气候变暖与环境问题严重破坏人类生存环境,开发绿色、高效、环境友好的CO2捕集和转化方法是缓解温室效应、实现资源循环利用的重要途径。熔盐电解质在熔融状态下具有较宽的操作温度,是优良的电化学反应媒介,广泛应用于CO2捕获和转化研究。本论文将碱金属碳酸盐和相应的氢氧化物进行熔融共混,构建性能优异的液态熔盐电解质体系,对其进行共电解制备以甲烷为主的富烃碳基燃料
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（No.21476046）,太阳能驱动二氧化碳/水STEP过程合成烃机制与调控研究
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化石能源的过度消费以及CO2气体大量排放引起的气候变暖与环境问题严重破坏人类生存环境,开发绿色、高效、环境友好的CO2捕集和转化方法是缓解温室效应、实现资源循环利用的重要途径。熔盐电解质在熔融状态下具有较宽的操作温度,是优良的电化学反应媒介,广泛应用于CO2捕获和转化研究。本论文将碱金属碳酸盐和相应的氢氧化物进行熔融共混,构建性能优异的液态熔盐电解质体系,对其进行共电解制备以甲烷为主的富烃碳基燃料气;通过反应过程中生成的碱金属氧化物完成对CO2和H2O的吸收,实现熔盐电解质的再生,形成CO2和H2O吸收再利用的化学循环过程。论文主要研究工作分述如下:（1）建立高温熔盐体系中CO2和H2O的电化学反应模式,详细研究了碳酸盐体系、氢氧化物体系以及碳酸盐和氢氧化物共混体系中可能的电化学反应,并对其理论电解电势进行计算,结果表明:Li2CO3优先发生碳酸根还原反应,是熔融电解质必要组成部分;LiOH析氢电势小于金属Li沉积电势,有利于提高系统的电流效率;气体产物以低碳烃类为主,其他烃类含量较少。（2）提出以碱金属碳酸盐和氢氧化物的混合熔盐为电解质,利用电子作为还原剂,通过调控电解质组成、电解温度、电解电流和电压、气体氛围、电极材料等关键控制因子,直接将CO2和H2O转化为富含CH4的燃料气体,初步确定了最优电解条件为表面积20 cm~2的镍阳极和铁阴极,575℃于氩气氛围2.0 V电解Li0.85Na0.61K0.54CO3+0.2 LiOH体系,气体产物中甲烷选择性达到48.41%,电流效率达到90.32%。（3）针对镍阳极在熔盐体系中高温电化学腐蚀现象,使用熔盐原位预氧化成膜和空气加热预氧化成膜方法制备了氧化镍包覆的改性镍阳极,并开展了Ni O在熔盐中溶解度测试与调控研究。实验结果表明:空气加热成膜的镍阳极表现出较好的耐腐蚀性能,能够在熔盐体系中稳定服役4h;Ni O在熔盐中的溶解度随着温度升高逐渐降低,在600℃为0.145 wt%;当Ca O添加量为1.5 mol%时,Ni O的溶解度由0.145 wt%下降至0.107 wt%;当Ba O添加量为3 mol%时,Ni O溶解度降低至0.118 wt%;当Ca O添加量达到5 mol%时,气体产物中CH4选择性和电流效率均明显提高。（4）通过添加不同剂量的Li2O模拟电解质在反应过程中由碳酸盐和氢氧化物转化为金属氧化物的过程,探究熔盐电解质的再生能力,并进行了高温熔盐驱动CO2/H2O协同转化制备富烃燃料气的连续小试研究。实验结果表明:采用表面积为50cm~2的预成膜镍阳极和铁阴极,在575℃下以2.0V恒电压电解质量为300g的Li0.85Na0.61K0.54CO3+0.2LiOH+0.05Ca O熔盐体系,将CO2流速控制为180mL/h,Ar流速控制为600mL/h,H2O流速控制为0.15 g/h,CH4产出速率为48.78mL/h,CH4选择性为51.82%,H2生成速率为45.36mL/h,CO2转化率为27.09%,H2O转化率为17.3%,电流效率为84.52%。本论文利用绿色且可再生的电能将CO2/H2O在熔盐体系中定向、可控还原为富烃燃料气,既开发了清洁燃料的新型生产方式,也实现了二氧化碳的无害化与高附加值利用,为节能减排及可持续发展提供了新的思路和方向。
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