Mo-V-Sb-O催化剂上丙烷选择性氧化制备丙烯酸

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shizelinli
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
低碳烷烃广泛存在于天然气、煤层气、石油液化气及炼厂气中,目前主要用作燃料,价格相对低廉。由低碳烷烃制备醇、醛、酸等高附加值产品日益引起人们的重视。VPO催化剂用于丁烷催化氧化制备马来酸酐工业化生产的成功更是激发起科学界研发人员对低碳烷烃转化的极大兴趣,其中化学性质相对于甲烷和乙烷比较活泼的丙烷的催化氧化尤为引人注目。丙烯酸分子中由于含有极其活泼的α,β-不饱和双键而成为理想的聚合反应单体,因而应用广泛。传统的丙烯酸生产方法(主要丙烯的两步氧化法)由于原油价格迅速上涨而受到成本上涨的严峻考验。由丙烷选择氧化制备丙烯酸由于原料成本低廉因而广泛受到人们的关注。本文主要采用固相法、溶液法和水热合成的方法,制备了Mo-V-Sb-O多元金属氧化物催化剂,采用XRD、TG-DTA、SEM、EDS、FT-IR和BET等多种技术对所制备的催化剂的结构、形貌和组成等进行了表征,并基于所制备的催化剂开展了丙烷选择性氧化制丙烯酸反应研究。主要研究结果如下:(1)固相法所制备的催化剂几乎没有活性,溶液法制备的催化剂活性很低,水热合成法所制备的催化剂活性最高。(2)水热法制备的催化剂前驱体具有正交晶相的结构,但是因其表面吸附有一定量的铵根离子和水分子,从而影响了催化剂的活性,需要进一步的焙烧处理以脱去表面所吸附的铵根离子和吸附水。(3)催化剂的焙烧条件如焙烧温度、焙烧气氛、焙烧时间均对催化剂结构及表面性质具有重要的影响,进而影响催化剂的催化效果。通过实验对焙烧条件进行了详细的考察,并得出了最佳的催化剂焙烧条件为:焙烧温度600℃、氩气保护气氛及焙烧时间2h。(4)考察了合成母液中的金属原子配比对催化效果的影响。按金属原子摩尔比为Mo:V:Sb=6:2:0.5合成的催化剂Mo6V2Sb0.5Ox具有最好的催化性能,在原料气组成为C3H8/O2/CO2/H2O=6:12:24:75(vol)、空速为2760ml/(g·h)、反应温度为390℃条件下,丙烯酸的收率可达到11.7%。(5)考察了反应的工艺条件,包括平衡气、反应温度、原料气中水蒸气的含量和空速等对水热方法制备的催化剂Mo6V2Sb0.5Ox催化效果的影响,发现平衡气的引入可以抑制丙烷的过氧化,对于提高丙烯酸的选择性有一定好处。作为过氧化产物的之一的二氧化碳作为平衡气效果相对比较好;反应温度、水蒸气的含量和空速大小对丙烷的转化率和丙烯酸的收率有显著影响。在反应温度为390℃、原料气组成为C3H8/O2/CO2/H2O=6:12:24:50(vol)时,空速为3680ml/(g·h)的反应条件下,丙烯酸的收率达到了最高值(13.8%)。
其他文献
随着高等教育扩招和社会主义市场经济的发展以及研究生教育规模迅速的扩大,研究生的教育质量越来越成为招生单位及教师和社会广泛关注的问题。不少学者从不同的角度、不同的
改革开放以来,我国企业所得税制度的改革适应了中国改革开放深入发展的大趋势,从20世纪80年代初期建立涉外企业所得税制度开始,到2008年两税合一,企业所得税经历了一个逐步规
读图时代的图文关系是当代文艺界不可忽视的重要问题,关于图文关系之如何,图文关系之何解,图文关系之忧虑等诸多问题的讨论日渐丰富。当代图文关系的走向关涉到文学、文化的
本文分析了我国改革开放三十年税收征管制度历史沿革,对各时期的税收征管模式作了简要的评述,在此基础上,提出了完善我国税收征管制度的若干思路。我国的各时期的税收征管制
当代社会对劳动者提出了更高要求,作为技术性工人的主要来源,职校学生的核心素养会直接影响社会新一代劳动者的基本素质,因此必须加以重视.但现实情况不容乐观,职校学生现状
张爱玲和紫式部这两位不同国籍、不同时代的女性作家无论是人生经历、创作思想,还是其小说的主题指向和艺术特质有许多相似之处。从人物形象塑造的角度对张爱玲小说《倾城之
实施"西部大开发"战略的重大决策,对于平衡中国各区域间的发展位差以及提高整个国家的经济实力具有重要的战略意义.而西部脆弱的生态环境决定了西部大开发中要以生态保护优先
随着我国改革开放的深入,市场经济的发展, 使农村剩余劳动力大量涌入城市,成为城市中的特殊人群-流动人口.20余年来流动人口的规模、范围和数量不断增加.目前流动人口数量已
目的:通过对寻乌县人民医院泌尿外科患者的护理情况进行回顾性分析,探讨优质护理对降低泌尿外科患者术后泌尿道感染发生率的应用效果。方法:选择寻乌县人民医院2014年1月至20
根据土壤样品中各项养分指标确定其隶属函数类型及阈值,采用主成分分析法求得各指标的权重,运用加乘法算出各土样的土壤肥力综合指标值(IFI),用典型相关分析方法分析咖啡生豆