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甲烷(CH4)是一种影响全球气候变化和大气化学的重要温室气体,近年来由于甲烷源汇的失衡,大气中CH4含量逐渐升高。海洋是大气CH4的自然源,在海洋环境中,海湾区和陆架区由于受到陆源输入和人为活动的影响,CH4释放相对活跃,对大气CH4贡献显著。研究不同海洋环境中溶解CH4的分布及释放的时空特征,定量分析海洋中的各种源汇的相对贡献,探索海洋环境中CH4的主要产生途径,对于深入地认识各种水体中溶解CH4的生物地球化学循环过程有重要价值。本论文的主要研究区域为东海、黄海、长江口和桑沟湾海域,覆盖了陆架区、河口区及典型养殖区等三种不同的海洋环境,通过8个航次的野外调查,分析了水体中溶解CH4的分布、释放、季节变化及产生机制等,获得的主要成果如下:1.分别于2011年10月和12月对东海和黄海海域进行了大面调查,分析了溶解CH4的分布规律及影响因素,计算了表层海水中溶解CH4的饱和度和海-气交换通量,并大致估算了该海域CH4年释放总量,结果表明:秋季东、黄海表层海水中平均CH4浓度为5.00±1.68nmol·L-1,底层海水中平均CH4浓度为7.51±2.93nmol·L-1,底层浓度高于表层,这与沉积物的释放有关。受长江冲淡水的影响,秋季东、黄海表底层甲烷浓度自长江口向外海逐渐降低。冬季长江冲淡水流量减小,对东海近岸水体CH4的分布影响减弱,但表层甲烷浓度的高值区仍然出现在长江口;冬季东、黄海表、底层甲烷平均浓度均略低于秋季,分别为4.74±1.69nmol·L-1和5.32±2.25nmol·L-1。秋、冬季东、黄海表层海水中CH4均处于过饱和状态,并且秋季表层CH4饱和度略高于冬季,表明东、黄海海域是大气CH4的净源。初步估算出东、黄海全年甲烷释放总量约为(3.34-5.83)×109mol CH4(合0.053-0.093TgCH4·yr-1),占全球海洋CH4年释放量的0.52%,高于东、黄海占全球海洋面积比0.32%,因此东、黄海是CH4产生和释放的活跃区域。沉积物-水界面的实验结果表明,每年由沉积物向东、黄海释放的甲烷大约为6.09×108mol,是东、黄海底层海水中溶解甲烷的重要来源。2.分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了大面调查,调查站位覆盖了长江内河口、外河口及邻近海域,测定了表、底层海水中溶解甲烷浓度,并对其海-气交换通量进行了估算。结果表明:该海域溶解甲烷的分布受陆源输入影响显著,夏季长江冲淡水影响范围较春季更广,但由于稀释效应夏季长江冲淡水中甲烷浓度低于春季。春、夏季长江口表层甲烷的平均浓度分别为28.33±38.33nmol·L-1和19.92±19.18nmol·L-1,甲烷浓度从内河口向外海逐渐降低。长江口溶解甲烷浓度和饱和度有明显季节变化,其中内河口春季甲烷浓度和饱和度高于夏季,但外河口及邻近海域则相反,这主要是由海水温度和长江冲淡水的季节差异造成的。夏季沉积物的释放对河口区甲烷的贡献较春季更为明显。调查期间该海域溶解甲烷都处于过饱和状态,是大气甲烷的净源;根据W92公式初步估算出长江口及其邻近海区年释放CH4量约为1.08×109mol·yr-1,占全球海洋年释放量的0.10%,远高于其面积比0.02%,因此长江口海域是甲烷产生和释放的活跃海域。3.分别于2012年6月、9月,2013年4月和7月对桑沟湾海域进行了调查,调查内容包括湾内CH4分布、湾周围河流和地下水中CH4分布,海-气交换通量,沉积物-水界面交换通量及水体甲烷产生,结果表明:桑沟湾海域CH4浓度有明显的季节变化,夏、秋季两季CH4浓度水平相当,高于春季,湾内的贝藻养殖活动是影响其季节变化的重要因素。各航次中表层CH4均处于过饱和状态,表明桑沟湾海区是大气甲烷的净源。桑沟湾周边河流和地下水中的甲烷浓度呈现出明显的季节变化,河流中CH4的浓度远高于地下水。水体培养实验结果表明,受湾内养殖活动的影响湾内水体的产CH4能力明显强于湾外,并且湾内夏季水体产CH4能力强于春季。根据桑沟湾的调查数据并参考文献数据,利用箱式模型大体估算了湾内甲烷的各种源汇贡献,结果表明桑沟湾甲烷最主要的源是桑沟湾水体自身的产生,约占其所有来源的90%以上,而河流和地下水输入及沉积物释放对湾内CH4的贡献较小;桑沟湾海域CH4的主要输出途径是海-气交换。