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拉曼光谱属于分子振动光谱。它能够提供分子特有的“指纹”信息,因而可应用于生物分子探测,疾病珍断和化学分析等领域。但是,由于常规拉曼光谱信号太弱,严重限制了其广泛应用。采用表面增强拉曼散射(Surface-enhancedRaman Scattering,SERS)技术可以极大地增强拉曼散射信号的强度,从而有望使拉曼光谱技术优势得到有效发挥和应用。SERS技术应用中,活性基底的选择和制备非常关键。本文采用浸渍沉积法,利用硅纳米孔柱阵列(Si-NPA)的表面还原性,制备了具有规则结构的银/硅纳米孔柱阵列(Ag/Si-NPA),并以Ag/Si-NPA作为SERS活性基底对生物分子腺嘌呤和胞嘧啶的SERS光谱进行了探测,取得了以下主要结果。
对SERS活性基底Ag/Si-NPA表面形貌和结构进行表征,通过制备不同浸渍时间的活性基底,以10-4M腺嘌呤溶液为探测目标,确定了活性基底实现腺嘌呤SERS最大增强的浸渍时间。
对腺嘌呤分子SERS光谱的振动峰进行了归属和分析,确定了腺嘌呤分子以N7位垂直吸附于活性基底表面的结论。通过探测不同浓度腺嘌呤溶液的SERS光谱,发现腺嘌呤溶液的探测极限浓度为10-9M。对比分析了光谱中振动峰的强度及峰位变化,发现表征腺嘌呤环呼吸振动的拉曼峰的强度随溶液浓度的降低逐渐减小的变化趋势。根据SERS的表面选择定则提出了腺嘌呤分子在活性基底上的吸附状态随浓度降低发生变化。腺嘌呤分子由原来的垂直吸附变为“平躺”吸附于活性基底表面。
研究了腺嘌呤分子在活性基底Ag/Si-NPA上不同吸附位的SERS增强活性,结果表明硅柱顶部表面银颗粒的SERS活性增强较大。
以Ag/Si-NPA为活性基底获得了胞嘧啶SERS光谱图,证实了胞嘧啶分子在活性基底表面的吸附状态是以N3位垂直吸附。通过对比研究不同浓度胞嘧啶溶液的SERS光谱,得到了胞嘧啶分子在活性基底Ag/Si-NPA表面吸附状态不随胞嘧啶溶液浓度的降低而变化的结论。