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聚丙烯(PP)作为产量最大的通用塑料之一，如果能通过添加阻燃剂大幅度提高其阻燃性能，将具有很大的实用价值和经济意义。氢氧化镁(Mg(OH)2)是一种清洁型的无卤阻燃剂，但由于阻燃效率较差，必须大量填充才能达到一定阻燃效果，将对复合体系的其它性能带来诸多不利影响。PP/Mg(OH)2复合体系的研究备受人们的关注，在阻燃性能的优化和力学性能及加工性能的改善方面有过较多的研究报道，而在复合体系的微力学变形行为、能量耗散机制、界面脱除行为和增韧机理方面仍有待深入研究。本论文以PP/Mg(OH)2复合体系为研究对象，系统研究了填料用量和界面作用对复合体系结构与性能的影响；采用乙烯-辛烯共聚物(POE)对PP/Mg(OH)2复合体系进行增韧改性，探讨了复合体系的微力学变形行为、能量耗散机制和增韧机理；对复合体系的结晶行为和熔融行为进行了研究。本论文的主要研究内容及结论如下：
使用硅烷偶联剂、钛酸酯偶联剂和硬脂酸对Mg(OH)2进行表面处理后制备了具有不同界面粘结作用的PP/Mg(OH)2复合体系，发现其力学性能受填料用量和表面处理方式的影响显著。基于力学性能的模型计算表明界面粘结作用的强弱顺序依次为硅烷偶联剂＞未处理＞钛酸酯偶联剂＞硬脂酸。硅烷偶联剂及未处理PP/Mg(OH2)复合体系利于提高复合体系的强度和模量。钛酸酯偶联剂和硬脂酸可以在一定程度上提高复合体系的韧性。对复合体系冲击断裂面的微观形貌分析表明界面脱除是复合体系微力学变形过程中最主要的变形机理，界面粘结作用的降低和聚合物分子链运动能力的提高是复合体系塑性变形充分发展的主要前提条件。线弹性断裂力学分析表明随着填料用量的增加，复合体系的断裂韧性不断下降，而裂纹引发过程中界面粘结的提高是断裂韧性提高的原因。动态力学分析表明，PP/Mg(OH)2复合体系的玻璃化转变温度和低温储能模量随着填料用量的增加而上升。界面粘结的削弱和分子链运动能力的提高使得钛酸酯偶联剂处理体系和硬脂酸处理体系的玻璃化转变温度低于未处理复合体系。DSC分析表明表面处理在一定程度上抑制了填料粒子对聚合物基体的异相成核效应。
采用POE对PP/Mg(OH)2复合体系进行增韧改性，复合体系韧性的提高伴随着强度和模量的下降。随着POE用量的增加，PP/POE/Mg(OH)2复合体系的韧性得到显著提高，并发生脆韧转变行为。Mg(OH)2和POE的对PP/POE/Mg(OH)2复合体系的增韧行为在一定范围内有协同促进作用。当Mg(OH)2用量达到60phr时，复合体系的缺口冲击强度由未填充时的390J/m增加至510J/m，填料用量的进一步提高导致冲击强度下滑。力学性能和微观形貌分析表明PP-g-MAH和POE-g-MAH的加入都使得PP/POE/Mg(OH)2复合体系的界面粘结加强，不利于该复合体系韧性的改善。PP/POE/Mg(OH)2复合体系的形态结构与POE含量密切相关。当POE用量较低时，复合体系主要以分离结构为主，当POE用量增加到一定程度时，复合体系中出现以填料粒子为核、弹性体为壳的核壳包覆结构，复合体系以分离结构和包覆结构同时存在的混合结构为主要的形态结构。
对于冲击变形行为和拉伸变形过程中断裂形貌的分析表明，PP/Mg(OH)2和PP/POE/Mg(OH)2复合体系的微力学变形行为受到界面粘结作用和聚合物基体可变形能力的影响。冲击变形下，未处理PP/Mg(OH)2复合体系主要发生界面脱除行为；经硬脂酸表面处理后，一定填料用量下基体在界面脱除后出现塑性屈服行为；而加入一定量POE后复合体系表现出大范围剪切屈服行为。拉伸变形过程中，未处理PP/Mg(OH)2复合体系沿拉伸方向上的界面脱除发展不充分，基体无明显塑性变形行为；硬脂酸处理PP/Mg(OH)2及PP/POE/Mg(OH)2复合体系沿拉伸方向填料粒子的界面脱除充分发展，基体韧带层成纤化明显，表现出显著的塑性屈服行为。POE的存在对冲击变形和拉伸过程中填料粒子的界面脱除行为均存在抑制作用。
采用单边缺口拉伸试验对复合体系变形过程中的断裂能量从裂纹引发能和裂纹扩展能的角度进行分析。结果表明，POE的加入导致裂纹引发能的降低和裂纹扩展能的上升，而PP/POE/Mg(OH2)复合体系断裂能的显著提高决定于裂纹扩展能而不是裂纹引发能。随着Mg(OH)2用量的增加，PP/Mg(OH)2及PP/POE/Mg(OH)2复合体系的裂纹扩展能均表现出先上升后下降的趋势，而复合体系的总断裂能决定于裂纹引发能和裂纹扩展能的竞争关系。Mg(OH)2的界面脱除行为取决于基体屈服应力和填料粒子界面脱除应力的竞争关系，而POE的加入则导致填料粒子的界面脱除机理发生转变，同时界面脱除的发展程度受到抑制。PP/Mg(OH)2复合体系的微力学变形行为可以通过临界粒间距理论进行解释，但复合体系微力学变形机理的转变并没有引起脆韧转变的发生。
PP/POE/Mg(OH)2复合体系的增韧机理决定于POE的空洞化损伤机理和Mg(OH)2的界面脱除机理的协同作用，后者受到填料用量和界面粘结作用的限制。
X射线衍射分析表明，Mg(OH)2的加入使得PP/Mg(OH)2复合体系中PP出现β晶型。未处理复合体系中随着Mg(OH)2用量的提高，β晶型PP含量明显下降乃至消失。硬脂酸处理复合体系中β晶型PP的含量一直维持在较高的水平。等温结晶动力学分析表明，Mg(OH)2的加入可以显著提高复合体系的结晶速率，说明Mg(OH)2具有明显的异相成核效应，适量Mg(OH)2的加入使得复合体系中PP的成核机理由均相成核向异相成核转变。Mg(OH)2的加入使PP/Mg(OH)2复合体系的熔融温度下降，复合体系中PP的结晶行为受到Mg(OH)2异相成核效应和对结晶过程中聚合物分子链运动的阻碍效应的共同影响。Mg(OH)2有效降低了PP/Mg(OH)2复合体系的成核活化能和折叠链自由能，然而随着Mg(OH)2用量的提高，成核活化能和折叠链自由能有上升的趋势。偏光显微镜球晶结构分析表明，Mg(OH)2的存在导致异相晶核数量的增加和PP球晶尺寸的显著降低，同时复合体系中PP结晶的不完善程度加剧。
本论文的主要创新之处：1.本论文从PP/Mg(OH)2和PP/POE/Mg(OH2)复合体系冲击变形行为和拉伸变形过程形貌分析的角度，探讨了复合体系微力学变形行为和增韧机理，首次提出基体与填料之间的界面粘结作用和基体韧带层的可变形能力是复合体系韧性的重要影响因素。本论文首次就弹性体对填料粒子的界面脱除行为的影响进行探讨，认为POE的存在可以导致填料粒子的界面脱除机理发生转变，同时界面脱除行为将受到明显的抑制。
2.本论文首次发现PP/POE/Mg(OH)2复合体系中POE与Mg(OH)2对复合体系的协同增韧作用，认为这种协同效果是适量Mg(OH2)存在下弹性体粒子空洞化损伤机理和填料粒子界面脱除行为在诱导聚合物基体发生剪切屈服过程中共同作用的结果。
3.本论文首次采用单边缺口拉伸试验方法对聚合物/无机填料复合体系的断裂能量进行分析，从裂纹引发能和裂纹扩展能的角度对复合体系的增韧及断裂行为进行评价。分析结果得到了力学性能和断裂形貌分析的良好验证。