HNE抑制剂的虚拟筛选与多肽的构象空间搜索研究

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人源中性粒细胞弹性蛋白酶(Human Neutrophil Elastase,HNE)与肺部相关的多种疾病有关,尽管已经有很多HNE的抑制剂被报道而且很多抑制剂进入了临床实验阶段,但是由于各种原因目前只有1个抑制剂Sivelestat sodium hydrate(ONO-5046)在日本和韩国作为治疗急性肺损伤的药物而被批准使用,且于2003年该抑制剂在美国的临床试验被终止。因此进一步发展结构新颖的HNE的抑制剂对于肺部相关疾病的治疗显得极其重要。本文利用计算机辅助药物分子设计的方法,通过虚拟筛选得到了 4个新的HNE的抑制剂,并从理论计算的角度研究了其与HNE的相互作用模式。根据现有的HNE的结构和抑制剂的信息,本文采用了基于配体与基于受体相结合的虚拟筛选方法。然后通过MM/PBSA计算结合自由能,环系筛选(或环结构筛选),结合模式分析确定了候选化合物。经过化合物的购买和生物活性测试,最终确定了 4个新的HNE的抑制剂,其对HNE的抑制活性均在微摩尔范围。然后,利用分子对接、分子动力学、MM/PBSA计算结合自由能等方法相结合确定了其与HNE的结合模式。计算的结合自由能与实验值相比较,其相对大小是吻合的,这也进一步验证了所确定的结合模式的合理性。HNE抑制剂的筛选及其结合模式的确定,为进一步设计和改造新的抑制剂提供了理论指导。蛋白质的结构预测对于理解他们的功能以及它与其他分子的作用是十分重要的。然而,使用分子模拟技术来直接从蛋白或者多肽的氨基酸序列来预测其三维结构总是被蛋白或者多肽的巨大的构象空间的拓扑结构和有限的模拟时间尺度所限制。因此,在这里我们发展了一种新的结构预测的策略用以确定多肽和Trp-cage小蛋白的天然构象。我们称之为多轨迹模拟退火分子动力学(Multiple Simulated Annealing-Molecular Dynamics,MSA-MD)。通过进行 MSA-MD 模拟和基于经验的筛选,可以获得一类与天然结构相比CαRMSD低于2.0 A的结构。本文的结构研究表明,相比于传统的分子动力学(conventional Molecular Dynamics,cMD)和模拟退火分子动力学(Simulated Annealing-Molecular Dynamics,SA-MD),MSA-MD 在搜索与天然结构相近的低能结构方面显得更加的有效。
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