1959年 Richard Feynman以"There’s Plenty of Room at the Bottom"为演讲题目,带领科学家进入一个新的物理领域：真实观测到单个原子,以及按我们的设想排列原子。20年之后,扫描电镜(STM)和原子力显微镜(AFM)的发明应用,使得调控单量子成为可能。目前实验上单量子自旋系统,如捕获离子、单分子、量子点、超导比特,是实现量子信息处理和自旋磁性数据存储的重要载体。较大的磁各向异性能(Magnetic anisotropic energy, MAE)是单量子自旋数据存储的基础,也是传统横向磁性数据存储的重要所在。云存储和大数据时代,迫切需要更高密度存储器,而单量子自旋有望成为最小存储单元,这使得调控单量子自旋成为二十一世纪信息科技领域的一大挑战。同时,低维材料,如石墨烯和单层MoS2,在氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)、析氢反应(Hydrogen Revolution Reaction, HER)等能源制备中得到深入研究,相比于纯净材料催化性能低劣,通过元素掺杂可以有效提高催化性能,其微观机理尚待研究。通过第一性原理计算,我们分别模拟了单个磁性原子吸附在单层MoS2表面和基于C80内嵌金属富勒烯的单量子自旋结构,并结合自旋-轨道耦合(Spin-orbit coupling, SOC)和分子轨道理论解释了MAE的起因,探究了Jahn-Teller效应对MAE的调控机制。此外,基于实验和理论计算,我们探究了共掺杂和缺陷协同作用显著提高石墨烯HER催化性能的微观机理。具体内容如下：第一章,阐述了高密度存储,及单量子自旋系统的研究进展；第二章,介绍了磁性存储的关键因子MAE的物理知识及第一性原理计算方法,Jahn-Teller效应、分子轨道理论概念；第三章,以单个磁性原子吸附在单层MoS2表面为研究体系,推导了单量子MAE的计算公式,依据第一性原理计算和分子轨道理论,提出了基于Jahn-Teller效应的MAE调控方法；第四章,设计了基于C80内嵌富勒烯的单分子磁体存储单元,计算了其磁学属性,并解析了MAE的起源；第五章,探究了原子共掺杂和晶格缺陷协同作用对提高石墨烯HER催化性能的机理；第六章,总结了本文涉及的单自旋量子结构设计要点和调控技术,及低维材料中掺杂和晶格缺陷的协同催化作用。