铅锌矿开采过程释放到环境中的有毒重金属元素具有潜在毒性,并通过土壤-植物-人的迁移途径等进入人体,给人类健康带来风险。有毒金属元素对人体的生物健康效应研究成为目前生物地球化学领域的重要研究内容。建立和发展合适的研究方法和技术手段,研究环境介质和人体的重金属污染迁移途径,探讨铅锌矿山开采活动影响下周围矿区Pb、As等有毒元素的生物地球化学行为及对人体的健康关系具有重要的理论和实际意义。栖霞山铅锌矿区开采历史悠久,对其周围环境系统的生物地球化学调查与研究发现Pb、As、Cr、Cd等有毒元素普遍存在于土壤、植物（菜园蔬菜）、动物组织,以及人体血液中,表明有毒金属已通过生物链系统进入人体,并对人体产生健康危害。本论文基于研究沿土壤-食物-人等迁移链中各种不同环境介质和人体有毒金属分布和形态,建立了较为完整的实验方法和可靠的技术路线,对栖霞山铅锌矿开采周围环境介质中的Pb等生物地球化学行为与人体的健康关系开展了研究。使用能量色散X射线荧光（EDXRF）和ICP-MS/AES获得矿区周围菜园土壤和蔬菜中的Pb、As、Cr、Cd、Fe、Mn等元素含量基础上,利用同步辐射XRF微区和X射线吸收分析技术,重点开展了 Pb等有毒元素在矿山周围大气颗粒物、人发、指甲等介质中的微区分布特征和形态分析。依据测试标样数据,利用线性组合分析法,对样品中Pb形态的变化进行了定性分析,获得了 Pb等有毒元素在土壤-植物系统中的形态转化与迁移特性。元素含量分析表明,栖霞山铅锌矿区附近菜园土壤重金属污染水平严重,菜园土壤中的Pb、As、Cr、Cd等有毒金属元素严重超标,其含量超过了土壤环境质量标准三级标准的要求,Pb、As含量为土壤环境质量标准二级标准的3倍多,Cd为5-40倍。菜园种植的叶菜类和植根类蔬菜可食部分Pb、As、Cr、Cd、Cu、Zn含量总平均值（干样含量）分别为2.79,0.78,1.36,1.36,8.29,65.72μg/g,接近和超过国家食品中污染物限量水平。叶菜类蔬菜蒜苗和韭菜中的Pb、As,芹菜中的Cd含量,严重超过了食品中的限量标准（Pb、As、Cd卫生标准含量分别是0.3,0.05和0.2 μg/g）,根茎菜类水萝卜和胡萝卜中的Pb,胡萝卜中的Cd含量也超过了卫生标准（Pb、Cd的卫生标准含量分别是0.1和0.1 μg/g）。蔬菜中的Pb等元素高于健康风险评价值。叶菜类蔬菜中Pb、As与Fe的含量存在正相关性。土壤中金属元素的含量水平与蔬菜植物的生物富集效应密切联系,蔬菜中的有毒金属很容易经过食物链进入人体,造成Pb等元素在人体中的蓄积,产生生物毒性作用。SRXRF微区扫描分析发现,居民区单个大气颗粒物中Pb、Fe、Mn、Cu等多元素共存、空间分布非常不均且特征差异明显。Pb等元素的XRF高相对强度“热点”微区域Pb、Fe、Mn、Cu、K、Ca、S等元素呈共存特征,揭示了大气颗粒物生成环境信息,其来源与矿山开采污染有关。栖霞山铅锌矿区居民指甲中Pb的微区分布特征与指甲结构相关。指甲断面Pb呈层状分布,靠近外边缘层Pb的相对强度较高,在指甲中间层（表层和腹侧内层之间部分）Pb的相对强度较低,指甲腹侧内层Pb的相对强度最高,与指甲断面结构相对应。指甲腹侧内层物质来自不断生长的指甲床的贡献,认为指甲中Pb的含量可用于指示人体摄入Pb的水平。SR-XRF微区分析表明,居民头发毛囊根部的Pb相对强度较低,远离根部发干中Pb相对强度较高,具有与持续环境暴露相关的纵向累积特征;Fe、Cu、Zn纵向相对强度分布较稳定。发干皮质组织中Pb、Fe、Cu、Zn相对强度较高,表皮组织中Pb、Fe、Cu相对强度较低,但无Zn,髓质组织中Cu、Zn相对强度比皮质组织中稍低,Pb和Fe未检出。依据元素在头发中的分布特征,认为很可能外源性污染来源的Pb构成居民发Pb的主要来源,Fe、Cu、Zn为内源性生理代谢来源,Cu和Zn参与了头发发育的整个生理代谢过程。在生物地球化学微小样品分析领域,同步辐射X射线荧光微区分析技术成为一门重要的分析手段。铅的形态与其在环境中的迁移、转化、富集特征以及生物可利用性和毒性作用密切相关。同步辐射XANES分析表明,居民区大气颗粒物中主要含有PbS04、PbO、PbS等形态组分,PbO,PbS等是矿山开采中的重要矿物,大气颗粒物来源与矿山开采活动相关。芹菜根、茎、叶组织中Pb的形态组分呈有规律的变化特征,其中Pb（Ⅱ）-O结合形态的组分在根茎叶中含量最高,Pb（Ⅱ）-S结合形态组分在根、茎、叶中依次增加,而在根部组织中可能存在无机形态的PbCO3·Pb（OH）2。铅的形态分析为进行生命组织中的金属蛋白组学研究,提供了基础数据和技术手段。南京铅锌矿区存在Pb等污染生物链,对人的健康产生了影响。本论文根据环境和生命科学及X射线荧光分析领域的国际发展趋势,开展了原位活体分析技术与生物体铅中毒效应研究。应用109Cd放射源和HPGe探测器构建原位活体XRF分析装置平台,开展了激发源、分析对象,以及探测器几何配置与物理学效应的相关研究;建立了模拟人体骨骼组织的系列标样,开展定量分析模型研究,验证上述系统及分析方法的可靠性,成功进行了人体骨铅原位活体测定,检测线达到14-20 μg/g;测定数据和研究结果表明,普通人群骨铅含量较低,在可以接受范围以内。铅锌矿区附近受测试居民全血铅含量普遍较高,浓度超出国家健康标准,在对应的人体骨骼中也发现了高浓度骨铅。在我国矿山开采铅污染区生物地球化学调查与研究基础上,借助于109Cd放射源和HPGe探测器构建原位活体XRF分析装置,开展原位活体骨铅测定,为深入研究铅的生态毒理学、建立人体中的铅代谢模型,以及可能爆发的集体性铅中毒事件的预警工作提供其它技术方法难以提供的基础数据。但由于征集志愿者比较困难,目前普通人群的样本数据较少。获取较大样本数的普通人群骨铅含量数据是进行骨铅含量与长期和慢性铅中毒效应研究的基础。