铈基氧化物催化剂的合成及其催化氧化性能的研究

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作为一种非常重要的稀土类金属氧化物,特殊形貌的CeO2能够暴露出不同的晶面结构、增强氧空位浓度和提高储氧能力(OSC)等,使其具有独特的物理和化学特性,在催化等方面有很广泛的应用。本文采用不同的合成方法成功合成出了几种特殊形貌的二氧化铈材料:纳米八面体、纳米球、纳米片和纳米棒,并采用pH调节法制备氧化铜负载的二氧化铈材料。考察了其催化氧化CO的性能,结果发现不管是否负载氧化铜,纳米棒结构的CeO2材料都表现出了较佳的催化活性。以纳米棒状二氧化铈为载体,合成了一系列不同氧化铜含量的催化剂,考察了氧化铜的负载量对CO催化活性的影响,并与二氧化铈负载其它金属氧化物催化剂进行对比。结果表明,棒状CuO/CeO2催化剂表现出较好的催化活性,当CuO的负载量为4wt%时,在85℃时CO就能完全氧化。利用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS等表征手段对合成的催化剂的结构以及物种存在形式进行了表征。与其它形貌氧化铈比较,纳米棒状结构的二氧化铈具有较大的比表面积,材料呈现孔状结构和存在较多的缺陷是导致高活性的原因。CuO/CeO2催化剂中含有较多高分散的CuO物种和氧空位,使其具有较高可被还原能力和更多可用氧物种,从而有利于催化活性。
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