【摘 要】
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铜氧化物因具有优异的物理性能,例如高温超导性以及奇异的磁性,长期以来一直倍受学术界的广泛关注。铜氧化物的优异性能与铜离子的外层电子结构有关,Cu2+核外仅有一个未成对电子,自旋S为1/2,且有着强烈的姜-泰勒畸变。而大的配位畸变通常易引起许多有趣的低维磁性,例如自旋-佩尔斯相变和自旋能隙。海森堡反铁磁体在低温下是否存在自旋能隙是长期以来大家一直非常感兴趣的问题,在一维磁性体系中,Haldane提出
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铜氧化物因具有优异的物理性能,例如高温超导性以及奇异的磁性,长期以来一直倍受学术界的广泛关注。铜氧化物的优异性能与铜离子的外层电子结构有关,Cu2+核外仅有一个未成对电子,自旋S为1/2,且有着强烈的姜-泰勒畸变。而大的配位畸变通常易引起许多有趣的低维磁性,例如自旋-佩尔斯相变和自旋能隙。海森堡反铁磁体在低温下是否存在自旋能隙是长期以来大家一直非常感兴趣的问题,在一维磁性体系中,Haldane提出了经典的理论推测:自旋为整数的一维反铁磁链具有自旋能隙,自旋为非整数的一维反铁磁链则不具有能隙。然而,该推测仅考虑链间无相互作用的理想情形,多年的实验研究证明其并不完善。在二维磁性体系中,目前相关研究主要集中在理论探讨中,与之对应的实验研究较为少见。针对目前低维磁性是否存在自旋能隙的问题,本文拟以含铜氧化物-磷酸盐为研究对象,通过结构设计来合成具有独特低维度结构的新型化合物,以期为低维磁性的研究提供理想的研究体系。铜磷酸盐具有异常丰富的化学结构特征,可为磁性研究提供多种结构类型的实验材料。前人研究表明,当氟离子或水分子作为端基与阳离子配位时,有利于形成孤立的结构单元,从而可能进一步获得低维度结构的化合物。材料的性质与其化学成分和晶体结构密切相关,反过来,通过改变物质的晶体结构可以达到改变物质磁性的目的。基于上述思路,本文旨在使用改良的水热法设计合成具有不同晶体结构类型的铜磷酸盐新化合物,研究S=1/2的反铁磁体其不同结构与磁性的关系,获得如下主要结果:（1）以具有孤立铜二聚体结构单元的含水化合物（NH4）Cu[PO4]·H2O为原型,通过结构设计合成了具有二维蜂巢型结构的新型铜磷酸盐（NH4）Cu[PO4]。该新化合物结构中,在去除含水结构端基后,原有含水化合物的孤立铜二聚体聚合形成了较为罕见的二维畸变蜂巢型结构。磁性分析表明,该化合物具有较小的自旋能隙34（1）K。该化合物的磁性研究表明S=1/2二维畸变蜂巢型结构海森堡反铁磁体存在自旋能隙。（2）通过提高溶液中氟离子的浓度,采用水热法合成出新型混合碱金属铜磷酸盐氟化物LiNaCuPO4F。在化合物的结构中,[CuO4F2]八面体通过共用棱连接形成一维链,该链由[PO4]四面体进一步连接构成了化合物的橄榄石结构。磁性研究表明,化合物阻挫作用较弱,其链内相邻Cu2+间的反铁磁相互作用J/kB=24.7（1）K。（3）通过调节反应体系酸碱性的方法,首次合成了两种新型铅铜磷酸盐氟化物 PbCuPO4F 和（NH4）1.2Pb3Cu7.4（PO4）6F4。在化合物 PbCuPO4F 的结构中,[CuO5F1]八面体通过共用角顶连接形成了一维链,相邻链在沿[100]方向具有一定位移,使得链间的Cu2+构成了三角形排列。在化合物（NH4）1.2Pb3Cu7.4（PO4）6F4的结构中,两种配位的铜氧氟多面体形成了层状结构,该层中存在由Cu2+构成的十元环,此种结构在铜氧化物中较为稀少。化合物（NH4）1.2Pb3Cu7.4（PO4）6F4可作为研究复杂的磁性自旋排列的候选材料。
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