Mn-Ce-Mo-Fe-V-WOx/TiO2复合脱硝催化剂的优化设计研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wxf19860413
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NOx(氮氧化物)作为大气污染物的重要组成,是酸雨、光化学烟雾等灾害的主要诱因,会对人们的生产与生活产生非常大的影响。而SCR(选择性催化还原)技术是除去尾气中NOx的最有效方法之一。SCR中最关键的部分则是脱硝催化剂,而今SCR催化剂的一个热门研究课题为低温活性好的脱硝催化剂。本文介绍了现在低温脱硝的研究现状,并对实验室已经研究出的Mn-Ce-V-W/TiO2催化剂的不足进行优化。本论文工作首先对Mn-Ce-V-W/Ti02催化剂活性组分的负载量过高进行改进,通过改变活性元素的含量,探究条件改变对催化剂性能的影响。此实验中找出活性最佳的催化剂其活性组分与载体的摩尔比为0.225,并发现催化剂活性元素间协同作用对低温脱硝活性有很大影响。统一降低表面活性元素含量,并保持活性组分间的比例的催化剂的低温脱硝性能都很高。随后对催化剂的成型工艺进行改进,改进之后催化剂成型只需要经过一次焙烧,极大减少了资源的浪费,对成型后催化剂的性能有了很大的提高。并通过对催化剂进行了脱硝活性、BET、XRD、寿命、抗H2O和抗硫性能表征,发现成型工艺的改进增大了催化剂的比表面积,没有改变催化剂的晶型结构,也不会影响催化剂的使用寿命和抗H2O性能。此后对催化剂的合成方法进行了改进,使用较为新颖的溶胶-凝胶法制备出此系列催化剂,发现使用溶胶-凝胶法制备的脱硝催化剂的低温活性有了很大的提高,通过BET、XRD、NH3-TPD、原位红外、H2-TPR等表征发现此催化剂有更大的比表面积、更好的酸性和还原性能。在上章的基础上,加入了活性元素Fe、Mo,并分别使用浸渍法和溶胶-凝胶法合成了此系列催化剂。催化剂的活性测试发现Fe元素的添加对催化剂的低温性能和整体脱硝效率有了一定的提高。而使用sol-gel法制备后,脱硝催化剂拥有更好的低温和高温性能。经过催化剂的XRD、BET、NH3-TPD、原位红外、H2-TPR等测试方法发现,催化剂表面活性元素均已被很好的分散或以无定形状态存在。通过BET表征发现sol-gel法制备催化剂的BET比表面积有了极大的提高。通过NH3-TPD和原位红外表征发现,Fe元素的加入使催化剂酸性加强,溶胶-凝胶法制备的催化剂进一步加强了催化剂表面的B酸性位和L酸性位。通过H2-TPR测试发现,使用溶胶-凝胶法制备的脱硝催化剂的还原温度向低温方向移动,具备更好的还原性能。通过考察催化剂的使用寿命、抗H20和抗S02性能发现催化剂也具有很长的使用寿命和很好的抗水抗硫性能。
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