活性焦强化生物降解煤热解废水环状化合物性能与机制

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:neversoft
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
低阶煤热解技术可将储量丰富的劣质煤分级分质转化为高附加值的煤基固、液、气产品,但此过程中产生的煤热解废水是一类难降解的高毒性废水,废水近零排放成为煤热解工业可持续发展的瓶颈。煤热解废水的环状化合物是导致降解性能差、生物毒性高,并制约废水近零排放的关键要素。本课题从降低生物毒性的角度出发,并基于工业产物原位利用的考量,研究了褐煤活性焦(Lignite activated coke,LAC)、纳米Fe3O4负载活性焦(Nano-Fe3O4@LAC)对于强化微氧环境微生物降解煤热解废水中的环状化合物的性能与机制。针对煤热解废水中的典型环状化合物,研究了它们的单组分毒性、联合毒性,揭示了煤热解废水中环状化合物的毒性作用模式。煤热解废水中酚类是主要的急性毒性来源,容易活化并通过快速提升细胞氧化应激造成不可逆损伤。氮杂环化合物(Nitrogen heterocyclic compounds,NHCs)和多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)表现可逆的基线毒性。煤热解废水中环状化合物多以麻醉性化合物为主,多元酚是主要的反应性毒性物质,酚类、NHCs和PAHs混合体系的联合毒性先由疏水性物质的基线毒性主导,后主要表现酚类的不可逆急性毒性,联合毒性随时间延长逐渐加强。探究了活性焦对于煤热解废水中的环状化合物的吸附性能与减毒机制。LAC对废水中环状化合物的吸附性最佳,化学需氧量(Chemical oxygen demand,COD)、总酚(Total phenols,Tph)48 h去除率分别为39.07%、44.06%。相比于微孔较多的活性炭(Activated carbon,AC),介孔、含氧官能团较多的LAC能够选择性吸附甲基酚、NHCs等有毒难降解有机物,而nano-Fe3O4@LAC由于介孔、正电优势对大分子PAHs、电负性NHCs有更强的选择性吸附。活性焦材料可去除废水中的酚类及羟基活化的有机物,降低反应性毒性,并选择性吸附稠环NHCs、PAHs,减轻废水初始联合毒性。另外,活性焦材料吸附位点易于生物原位再生,能够与微生物耦合实现弹性吸附。试验研究了LAC强化微氧生物降解环状化合物性能与机制。由于酚的急性毒性,酚浓度对微氧生物降解环状化合物有显著影响,微氧环境(1.0~2.0 mg/L)污泥体系耐受阈值最低(200 mg/L),NHCs、PAHs协同抑制酚类的降解。微氧环境DO为0.3~0.5 mg/L的条件下LAC吸附可显著降低酚的毒性压力,高酚负荷下提升水力停留时间(Hydraulic retention time,HRT)也能改善降解性能。HRT=48 h、Tph=500 mg/L时微氧LAC强化体系降解性能最佳,毒性削减87.65%,可生化性(BOD5/COD,B/C)维持于0.24。LAC通过吸附减毒作用促进了污泥生物量增长,絮体凝聚性、稳定性增强。微氧环境DO为1.0~2.0 mg/L的条件下酚类等有毒物质破坏了活性污泥微生物群落,严重降低物种多样性,使微生物高度集中于Thauera(49.90%)、Zoogloea(6.40%)、Pseudoxanthomonas(5.67%)等酚耐受性较强的菌属。LAC通过选择性吸附去除了废水中部分有毒、难降解有机物,使强化体系微生物多样性更高、分布更均匀,以Alicycliphilus(19.05%)、Acidovorax(7.13%)等兼性厌氧菌为主,并富集了独特的Ignavibacterium(3.07%)等电活性菌,加强了微生物群落的种间协作。LAC吸附对环状化合物的直接去除为20~30%,微生物降解是强化体系的核心,酚类降解以邻苯二酚间位开环方式为主。为强化异化生物铁还原(Dissimilatory iron reducing,DIR)过程,试验继续探究了nano-Fe3O4@LAC强化微氧生物降解环状化合物性能与机制。酚浓度、活性焦投量和HRT对LAC、nano-Fe3O4@LAC强化体系COD、Tph去除率影响较小,但nano-Fe3O4@LAC能够更显著地削减废水毒性和改善可生化性,2 g/L的nano-Fe3O4@LAC强化体系出水对四膜虫无毒,可生化性达到0.55,与其对NHCs的降解优势相关,这对于优化难降解废水的生化处理过程具有重要意义。Nano-Fe3O4@LAC增强了污泥的活性、强度和稳定性。同时,nano-Fe3O4@LAC促进了氧化降解环状化合物的Alicycliphilus在悬浮污泥的分布,并且载体上的生物膜富集了厌氧发酵菌属Syntrophorhabdus,以及电活性菌属Geobacter、Ignavibacterium,它们的互营代谢促进nano-Fe3O4@LAC表面吸附的难降解环状化合物开环,并释放小分子酸进入悬浮污泥,提升废水整体的可生化性。Fe3O4富集的电活性菌通过铁氧化还原加速DIR过程,并驱动环状化合物的开环反应。宏基因组学分析表明活性污泥微生物仍以兼性厌氧菌为主,Alicycliphilus属细菌为微生物群落的核心微生物,通过邻苯二酚1,2-双加氧酶、邻苯二酚2,3-双加氧酶主导了苯环裂解过程。Comamonas testosteroni是环状化合物降解过程中参与途径最多的物种,能够参与苯环的厌氧、好氧开环反应,同时主导了氮杂环裂解的微生物群,并主要以厌氧途径裂解氮杂环。电活性生物膜和悬浮污泥富集的Ignavibacterium属可通过DIR过程在生物膜、悬浮污泥之间传递电子,促进悬浮污泥的开环反应。因此,nano-Fe3O4@LAC通过促进DIR过程间接增强了悬浮污泥微生物对环状化合物的降解性能。
其他文献
空间轨道存在的失效飞行器,已经严重威胁到了在轨装备的安全运行,利用空间机械臂完成轨道清障具有重要意义。但失效飞行器没有特定的抓捕接口和视觉测量靶标,绝大多数目标处于自旋复合章动的翻滚状态,捕获这类大惯量失稳目标对机械臂的控制性能是巨大的挑战。在这一背景下,以空间机械臂捕获大惯量非合作失稳目标为对象,本文对空间机械臂阻抗控制、动力学参数辨识方法、状态观测技术、抗扰动设计和基于视觉反馈的运动规划方法开
随着网络通信技术和计算信息技术的进步,网络化控制近年来得到了长足的发展。区别于传统点对点控制系统,网络化控制系统中的被控对象、传感器、控制器、执行器等各系统部件之间利用共享的通信网络实现数据的传输,从而使得资源共享和远程控制得以实现。由于网络化控制系统易于安装、便于维护,其在工业生产和社会生活的各个领域得到了广泛的应用。另一方面,随着控制系统逐渐趋于大型化和复杂化,系统部件或子系统发生故障可能导致
涡轮冲压组合发动机(TBCC)因具备不需携带氧化剂、可水平起降、安全性高等优势,可作为两级入轨可重复使用运载器、高超声速飞机等军民两用飞行器的推进系统,是近些年来研究的热点。TBCC发动机一般由燃气涡轮发动机和亚/超燃冲压发动机组成,这两级发动机之间的工作切换过程被称为转级过程。TBCC转级过程中因为两级发动机同时工作,所涉及可调变量繁多、非线性特性显著,因此协调诸多控制变量使得组合发动机维持总推
近年来,光催化技术在分解水产H2以及环境污染的修复等领域取得了长足的进步,利用光催化剂实现太阳能的转化越来越成为实现可持续发展的重要手段。钨基光催化材料由于具有多价态和表面等离激元等性质,使其具备全光谱光催化活性,而表面等离激元效应具有提高光吸收、增强光生电子激发以及高催化反应活性等优点。因此,研究表面等离激元对钨基光催化材料的光吸收调控、光生载流子分离及其光催化机理,可为钨基材料在工业废水处理以
烷基苯的直接氧化产物醇、醛、酮及酸是工业上重要化学品的中间体,在工业上和实验室都具有重要的价值。早期使用一些强氧化剂进行烷基苯的氧化反应存在腐蚀性强、高毒性、选择性差、不经济和处理困难等诸多问题。为了满足生产和生活上可持续发展的需要,基于宏观三维大孔树脂的无模板法开发多种环境友好、高稳定性、低成本、高选择性又可重复使用的介孔碳基材料用来催化乙苯到苯乙酮反应是本论文研究重点。主要包括以下三个部分:第
状态估计在控制理论研究和实际工程应用中都是最重要的研究课题之一。实际系统往往受到未建模动态、干扰、噪声等不确定性因素的影响,很难得到准确的状态估计。如何处理不确定性因素的影响是状态估计最重要的一个问题。目前,主要有两种处理不确定性因素的方法:一种是基于随机概率理论的方法,另一种是集员方法。基于随机概率理论的方法需要干扰和噪声等的概率分布的先验知识,但可能与实际系统中的情况存在一定偏差。另外,一些本
汽车底盘控制对于保障车辆安全性能以及舒适性能具有极其重要的意义。本文针对汽车底盘系统开展了从单一系统研究、到系统间协调控制,再到整车一体化控制的系列研究工作,具体研究内容如下:在汽车制动过程中,车轮抱死会增加制动距离甚至失去转向能力,给车辆行驶安全带来巨大的隐患,因此对汽车制动防抱死系统(ABS)的研究至关重要。但是目前众多ABS研究中棘手的问题在于:1)需要引入极度复杂的轮胎——路面摩擦模型(μ
事理逻辑知识是指事件在时间和空间上发生和演化的规律和模式,包括事件之间的顺承、因果、条件、蕴含和上下位等关系。这是一种非常有价值的知识类型,挖掘这种知识对我们认识人类行为和社会发展变化规律非常有意义,对于人工智能领域的多种任务具有非常巨大的应用价值。然而,以知识图谱为代表,现有的大型公开知识库普遍是以实体及实体间的关系为核心,未能对事理逻辑这一类重要常识知识进行存储和表示。为了对传统知识图谱的表征
新一代军用战机面临的全方位、超宽频雷达探测威胁和日益严重的电磁辐射污染使高性能电磁波吸收材料在军用和民用领域都面临着迫切需求。理想的吸波材料要求具有“宽、轻、薄、强”的性能特点,而传统的铁氧体等吸波材料存在吸波频带窄、密度大等性能缺陷。碳基纳米材料具有轻质、高介电损耗、易与其他材料复合等性能优势,尤其是可以通过微结构的调控可以实现对电磁参数,吸波性能和材料密度等关键性能指标的优化。有望达到服役环境
作为绿色水处理剂,微生物絮凝剂的研发及应用受到高度重视,多年来一直是环境生物技术领域的研究热点。然而,由于微生物絮凝剂的生物合成机制尚不清晰,导致无法从根本上解决微生物絮凝剂产量低的瓶颈问题,限制了微生物絮凝剂在水处理中的应用。与此同时,传统絮凝剂对水中溶解性污染物去除效能并不理想。多糖型微生物絮凝剂带有大量负电荷,不仅可以絮凝水中的悬浮性污染物,还可以吸附水中的溶解性污染物。因此,针对微生物絮凝