【摘 要】
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电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）是一种有效转化二氧化碳、变废为宝的新兴技术之一,通过电化学方法将二氧化碳转化为有价值的工业燃料或原料,是建立新的碳循环的重要手段。本文以炭黑（C）、碳纳米管（CNTs）以及碳纤维（CF）为载体,将铜（或铜氧化物）与另一组分（SnO2、Bi、Ag）复合,合成了一系列电催化CO2RR的铜基催化剂,探究了第二组分的引入对铜基催化剂催化性能的影响,取得的主要研究结果如下
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电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）是一种有效转化二氧化碳、变废为宝的新兴技术之一,通过电化学方法将二氧化碳转化为有价值的工业燃料或原料,是建立新的碳循环的重要手段。本文以炭黑（C）、碳纳米管（CNTs）以及碳纤维（CF）为载体,将铜（或铜氧化物）与另一组分（SnO2、Bi、Ag）复合,合成了一系列电催化CO2RR的铜基催化剂,探究了第二组分的引入对铜基催化剂催化性能的影响,取得的主要研究结果如下。1、采用简便的方法设计合成三个不同催化剂:（1）一锅法合成CuO-SnO2/C;（2）液相还原法合成Cu-Bi/CNTs;（3）恒电位电沉积法合成Cu-Ag/CF。利用XRD和XPS分析三种催化剂的物相组成和组成元素的化学价态;通过SEM、TEM、HAADF-STEM表征三种复合物的表面形貌和物种分布。结果显示:（1）SnO2组分成功引入CuO/C催化剂中,CuO-SnO2均匀地负载在炭黑（C）载体上,在复合物CuO-SnO2/C中Cu的主要存在形式是CuO,此外还含有少量的Cu2O。（2）Cu-Bi双金属成功负载在碳纳米管（CNTs）上,复合物中以零价Cu和Bi组分为主,还存在少量的Cu2+和Bi3+,Cu-Bi/CNTs的颗粒大小介于Cu/CNTs和Bi/CNTs之间。XRD的分析结果显示,Bi组分引入后,暴露Bi的许多晶面,尤其是（012）、（104）、（110）晶面有利于增加催化剂的活性表面,稳定了反应中间体,从而促进催化性能的提升。（3）以碳纤维纸为基底,电沉积法成功合成Cu-Ag双金属复合物,Ag的引入使Cu/CF的形貌发生显著变化,该复合物表现出三维簇状树枝结构,增加了催化剂的比表面积。2、线性扫描伏安法（LSV）、计时电流法（i-t）、循环伏安法（CV）、电化学阻抗谱（EIS）等电化学手段研究了所合成的三个不同催化剂电催化CO2RR性能,探讨不同载体和不同比例的投入量对催化效果的影响。研究结果表明:（1）当CuO和SnO2的投入量质量比为1:2时,CuO-SnO2/C催化CO2还原为甲酸和合成气,甲酸和合成气两种产物在工业上均有实际应用价值,而且液相产物和气相产物容易分离,因此实现了反应产物的100%利用。在10小时的测试过程中,电流和产物的法拉第效率基本保持恒定,展示出了良好的稳定性。（2）用不同载体制备的Cu-Bi复合物催化剂对于CO2RR显示了不同的催化性能,其中以碳纳米管为载体的Cu-Bi/CNTs表现出了较佳的催化效果。以1:1的Cu、Bi质量比例复合的Cu-Bi/CNTs在-0.836 V（vs.RHE）的电位下,HCOOH的法拉第效率达到88%。（3）具有树枝状形貌的Cu-Ag/CF复合物作为催化剂,具有较低的反应起始电位（-0.5 V vs.RHE）,相对于Cu/CF,析氢反应在很大程度上被抑制,在所选的宽电位范围内,获得了高法拉第效率的合成气产物（最佳法拉第效率>95%）,而且可以通过改变外部施加电位实现了对合成气比例的调控。总之,具有不同形貌的三个不同催化剂CuO-SnO2/C、Cu-Bi/CNTs和Cu-Ag/CF对CO2RR均表现出了良好的催化活性、选择性和稳定性,为设计新型CO2RR非贵金属催化剂提供了科学研究思路和实验依据。
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