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荧光碳基量子点因其优异的物理及化学特性,如粒径尺寸小、激发波长范围宽、发射波长可调节、荧光效率高、水溶性好、化学惰性、易于修饰和耐光漂白等,已成为人们的研究热点。与传统的量子点相比,碳基量子点因其良好的生物相容性和低毒性,在荧光生物探针、生物成像和药物运载等领域具有更广泛的应用。而由碳基量子点与金属氧化物或金属纳米颗粒复合形成的碳基纳米复合物则表现了优异的催化活性,在很多领域具有巨大的应用前景。碳基纳米复合物以碳基量子点为稳定剂或基底,使其电子转移相对容易、导电性能更强。与单个的碳基量子点和复合纳米粒子相比,碳基纳米复合物除了具有重要的电、磁、非线性光学性质外,还具有一些独特的物理化学属性和优势。本论文的研究工作首先通过化学掺杂手段合成具有强供电子能力或还原性能的氮掺杂碳基量子点,并以此构建荧光传感体系用于细胞内外金属离子和pH值的检测及活细胞成像。然后以合成的氮掺杂碳基量子点为还原剂和稳定剂,与金属和金属氧化物纳米粒子复合形成具有辣根过氧化酶活性的碳基纳米复合物,并将其应用于苯酚、苯胺等环境污染物的同分异构体识别和疾病标志物的化学发光检测。具体研究内容为:1.以柠檬酸(CA)为碳源,左旋多巴(L-DOPA)为氮源,采用简单的固相合成法,制备了氮掺杂富氧石墨烯量子点(N-OGQDs)。制备的N-OGQDs富含氧官能团,其形貌均一、平均粒径为12.5nm。在346 nm波长的紫外光激发下,N-OGQDs发射最大波长为445 nm的蓝色荧光,其荧光量子产率为18%。基于光诱导无辐射电子转移引发荧光猝灭机理,构建了基于N-OGQDs的荧光探针用于Hg2+的灵敏检测,检测限为8.6 nmol/L。特异性实验表明该荧光探针对Hg2+具有很好的选择性,并应用于环境水样品中微量Hg2+的测定。2.以葡萄糖为碳源,氨水和磷酸为参杂剂,水热法合成了氮、磷共掺杂碳量子点(N,P-CDs)。合成的N,P-CDs粒径分布在2.2～3.5 nm范围内,在336 nm波长的紫外光激发下,N,P-CDs发射最大波长为437 nm的蓝色荧光,其荧光量子产率为30%。与纯碳点相比较,N,P-CDs具有更好的供电子性能和更多的表面化学活性位点。Fe3+与N,P-CDs表面的磷酸根、氨基以共价键结合,能猝灭N,P-CDs的荧光。基于光诱导无辐射电子转移引发荧光猝灭机理,构建了基于N,P-CDs的荧光探针用于Fe3+的灵敏检测,检测限为1.8 nmol/L。细胞毒性试验表明,合成的N,P-CDs具有低毒性和良好的生物相容性,并应用于无标记检测生物样品中Fe3+和T24细胞内Fe3+的荧光成像分析。3.以三聚氰胺和三乙醇胺为原料,采用一锅水热法合成了富氮官能团的碳纳米颗粒(N-CDs)。合成的N-CDs粒径分布在3～7 nm范围内,平均粒径为5nm,在激发波长为365 nm时,N-CNs在440 nm处发出蓝色荧光,其绝对量子产率为11%。该N-CDs对溶液pH值具有宽的响应,在pH 3.0～12.0范围内,随着pH的增加,N-CNs溶液的荧光强度逐渐降低,并呈现良好的线性关系。N-CDs对pH的响应机制归因于光诱导电子转移(PET)。细胞毒性实验表明,N-CDs的细胞毒性很低、生物相容性优良,并将其应用于环境水样的pH值监测及T24细胞内pH荧光成像分析。4.提出了一种以N-GQDs为稳定剂和还原剂,室温合成氮掺杂石墨烯量子点/银纳米复合物(N-GQDs/AgNPs)的方法。合成的N-GQDs/AgNPs具有良好的分散性和优异的催化性能,可催化Ag+氧化邻苯二酚(CC)和对苯二酚(HQ)。当N-GQDs/AgNPs存在时,Ag+氧化CC和HQ的能力明显提高,且N-GQDs/AgNPs催化Ag+氧化CC的性能优于HQ,使CC和HQ溶液呈现不同的颜色;但N-GQDs/AgNPs催化Ag+氧化间苯二酚(RC)时,其溶液的吸光度无明显变化。因此,构建了基于N-GQDs/AgNPs的比色传感并用于高灵敏、高选择性地识别CC、RC和HQ,同时可以实现对CC和HQ的定量分析。基于N-GQDs/AgNPs的比色传感检测CC的浓度范围为0.1～15 μmol/L,检测限为0.03 μmol/L,HQ的浓度范围为0.3～20 μmol/L,检测限为0.1 μmol/L。5.提出了合成四氧化三铁纳米粒子/氮掺杂石墨烯量子点复合物(Fe3O4/N-GQDs)的方法。以N-GQDs为稳定剂和还原剂,在碱性、无需其他试剂条件下,水热处理Fe3+/N-GQDs溶液即可合成Fe3O4/N-GQDs。合成的Fe3O4/N-GQDs具有优异的辣根过氧化酶活性,且在较宽的pH值范围和温度下,其辣根过氧化酶活性相对稳定。建立了基于Fe3O4/N-GQDs的比色传感可视化识别苯二胺同分异构体的方法。合成的Fe3O4/N-GQDs催化H2O2氧邻苯二胺、间苯二胺和对苯二胺3种苯二胺同分异构体,产生明显的颜色变化而实现可视化识别,同时可高灵敏和选择性地定量检测邻苯二胺和对苯二胺。基于Fe3O4/N-GQDs的比色传感检测邻苯二胺的浓度为1～90 μmol/L,检测限为230 nmol/L;对苯二胺的检测范围为2～70μmol/L,检测限为530nmol/L。6.提出了一种简单的合成氧化亚铜/氮掺杂石墨烯量子点纳米复合物(Cu20/N-GQDs)的方法。首先以CA作为碳源、L-DOPA作为氮源,绿色合成N-GQDs。然后,以合成的N-GQDs为稳定剂和还原剂,构建了简单、绿色合成Cu2O/N-GQDs的方法。合成的Cu2O/N-GQDs展现出了良好的稳定性、分散性以及辣根过氧化酶活性,可催化H2O2氧化鲁米诺产生化学发光。与辣根过氧化酶相比较,在更宽的pH和温度范围内,具有相对稳定的催化活性。因此,基于Cu2O/N-GQDs催化H2O2氧化鲁米诺化学发光,建立了化学发光检测H2O2和尿酸的新方法。该方法对H2O2的检测限为1.1×1O-7 mol/L,对尿酸的检测限为4.1×10-8 mol/L。该方法已应用于血清和尿液等生物样品中尿酸的测定。