ZnO半导体材料因其在光催化、太阳能电池、光电子器件等领域巨大的发展前景而受到了广泛关注,尤其是在光催化领域,但ZnO较宽的带隙和较大的电子-空穴对（e^–-h⁺）复合率局限了光催化活性和对可见光的有效利用。对ZnO进行掺杂和表面改性等可有效改善对光的响应,铁（Fe）原子的掺杂对ZnO体系在可见光照射下光催化活性的提高有很重要的作用,且ZnO（0001）表面对可见光的响应也高于ZnO体结构和其他三个低密勒指数表面。因此,Fe原子的吸附和掺杂对提高ZnO（0001）表面可见光响应的作用机理值得进行深入研究。另外,稀土金属钇（Y）原子掺杂也可以很好的提高ZnO在可见光区域的光吸收,并且Y往往会与ZnO中的缺陷共同影响ZnO的光电等性质。ZnO单层（ZnO-ML）由于具有很大的比表面积也成为了研究热点,因此Y原子和缺陷共掺的ZnO-ML体系也具有提高光催化性能方面的潜力。本文利用基于GGA+U修正的第一性原理计算分别研究了Fe原子掺杂和吸附的ZnO（0001）表面体系、Y单掺和Y与空位缺陷共掺的ZnO-ML体系,具体内容如下:1.计算了Fe原子吸附的ZnO（0001）表面体系,并考虑了H₃、T₄和Top三个高对称性的吸附位点。计算的吸附能说明,与T₄和Top位点的体系相比,Fe吸附在H₃位点时体系的吸附能最小（-5.665 eV）。与纯ZnO（0001）表面的光吸收峰（1.72eV）相比,Top位点体系的光吸收峰红移最明显,移动至1.17 eV,并且在可见光区域中的光吸收系数的升高最明显,这主要是因为在禁带中和费米能级附近出现了与Fe相关的能级,提升了光生e^–-h⁺的分离率。静电势的计算表明,当Fe吸附于Top位点时,ZnO（0001）表面的功函数下降最多,从2.340 eV减小到1.768 eV。此外,基于能带结构分析了光催化降解原理,Fe的吸附将有利于光生电子向吸附的Fe原子转移。2.计算了Fe原子掺杂的ZnO（0001）表面体系,并考虑了四个掺杂位点,包括在允许弛豫的表面三个Zn-O双层中取代Zn原子的掺杂位点（P₁、P₂和P₃）和一个Zn原子构成的八面体中心的间隙位点（P_i）。计算的形成能说明Fe会优先占据ZnO（0001）表面最顶部Zn-O双层的Zn位点。与纯ZnO（0001）表面相比,Fe-3d态将在Fe原子掺杂于P₁、P₂和P₃位点时体系的带隙中产生杂质能级,且导带向更低的能量区域移动,而Fe原子掺杂于P_i位点时体系的带隙降低至1.434 eV。电荷差分密度计算证实了Fe与相邻的O或Zn之间所成化学键的情况。Fe掺杂ZnO（0001）表面体系的光吸收系数在0到3.5eV的能量区域内显著增强。P₁、P₂和P₃位点的光吸收峰移向较低的能量区域（<1.63eV）,而P_i位点的光吸收峰移至2.23eV。3.计算了三个不同掺杂浓度的Y掺杂（x=6.25 at.%、11.11 at.%、25 at.%）以及Y与Zn空位(V_Zn)或O空位（V_O）共掺的ZnO-ML体系。计算的形成能体现出Y掺杂浓度越高,形成能越大,掺杂体系越不容易稳定。Y掺杂的ZnO-ML体系的带隙都宽于纯ZnO-ML（4.056eV）,且掺杂浓度越高,带隙越宽,上自旋的带隙中（费米能级附近）都产生了与Y原子相关的杂质能级,有利于光生e^–-h⁺的分离。原子布居和键布居分析证实了Fe与相邻的O之间的所成化学键以及电荷转移的情况。相应地,Y掺杂的ZnO-ML体系的光吸收边都红移至低能量区域,都产生了新的吸收峰,并且掺Y的浓度越高,体系光吸收的增强越显著。另外,与Y单掺的ZnO-ML相比,Y与O空位（V_O）共同作用使ZnO-ML在近紫外光和可见光范围内的光吸收系数进一步增大,这是因为Y和V_O共掺的ZnO-ML的禁带宽度（4.27eV）比Y单掺的ZnO-ML体系的禁带宽度（4.45eV）小,且共掺体系的杂质能级E_v+1.33eV比Y掺杂体系的杂质能级E_v+4.0eV离价带更近。论文研究结果可以为ZnO基材料的光催化性能的改善提供一定的理论参考。