论文部分内容阅读
多相光助-芬顿技术是目前最具应用潜力的高级氧化技术之一。开发新型多相催化剂、拓宽pH适用范围、提高催化降解效率、降低成本是多相光助-芬顿技术工程化应用必须解决的关键问题。选择合适的载体以合成高效、稳定、廉价的多相催化剂是该技术的核心。膨润土比表面积大、吸附能力强、价格低廉，是理想的催化剂载体。本文制备了不同形态铁（聚合羟基铁离子、α-Fe2O3、α-FeOOH）柱撑的膨润土，比较研究了其在紫外光下催化过氧化氢降解偶氮染料橙Ⅱ的性能，重点探讨了聚合羟基铁柱撑膨润土催化降解橙Ⅱ的过程、机理及调控机制，取得了一些有价值的研究结果： 1．合成了新型聚合羟基铁柱撑膨润土UV-Fenton催化剂。该催化剂制备简单、催化活性和催化稳定性高，且在较宽的pH值范围（3.0～9.0）均具有较高的催化活性。在紫外光和过氧化氢存在下，橙Ⅱ溶液初始pH值高达9.0时，催化反应60min时染料可完全脱色，其矿化率高达82％。 2．基本探明了聚合羟基铁柱撑膨润土的UV-Fenton催化机理。发现多相光助-芬顿反应是催化过程的引发反应，均相光助-芬顿反应是整个催化过程的核心反应，柱撑膨润土是均相催化体系中铁离子的源和汇。橙Ⅱ降解过程中产生的草酸等中间产物能促进铁离子的溶出；当染料完全矿化后，溶液中的铁离子能重新被催化剂所吸附，催化剂得以循环使用，避免了催化活性组分损失和二次污染问题。 3．发现在聚合羟基铁柱撑膨润土催化的UV-Fenton体系中，加入适量草酸能促进铁离子溶出，显著提高橙Ⅱ脱色和矿化速率、降低反应能耗。例如，在初始pH值为3.0的催化体系中，加入浓度为0.1、0.2和0.4 mmol／L的草酸，橙Ⅱ的降解速率分别提高30％、46％和63％，体系90％矿化所需时间从60 min分别缩短至40、35和30 min。