【摘 要】
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锂层状过渡金属氧化物LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）因其高比容量、低价格、环境友好等优点被认为是下一代最有前景的正极材料之一。但是,NCM811一些固有问题,例如:阳离子混排、过渡金属侵蚀、表面残余锂副反应、不可逆相变、结构破坏等是其进一步发展的限制瓶颈。本文针对NCM811存在的缺陷,通过探寻最优合成条件,采用掺杂包覆协同改性、阴阳离子共掺杂方式优化晶体结构以及表界面,提高
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锂层状过渡金属氧化物LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）因其高比容量、低价格、环境友好等优点被认为是下一代最有前景的正极材料之一。但是,NCM811一些固有问题,例如:阳离子混排、过渡金属侵蚀、表面残余锂副反应、不可逆相变、结构破坏等是其进一步发展的限制瓶颈。本文针对NCM811存在的缺陷,通过探寻最优合成条件,采用掺杂包覆协同改性、阴阳离子共掺杂方式优化晶体结构以及表界面,提高NCM811在4.5 V高截止电压下的电化学性能。本文具体研究内容如下:（1）通过对比分析不同煅烧温度、煅烧时间、配锂量合成NCM811的物相结构和电化学性能,确定最优合成条件。结果表明,煅烧温度750℃,煅烧时间15h,配锂量1:1.05条件下制备的NCM811具有最优层状结构,较低的Li+/Ni2+混排度,在3.0-4.5 V电位区间0.5 C下的首周放电比容量为169.6 mAh g-1,循环200圈容量保持率为79.24%。（2）通过KMnO4预处理前驱体Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2在空气中合成NCM811实现MnO2包覆以及Mn4+掺杂的双重改性。1.0 wt.%KMnO4预氧化样品在3.0-4.5 V电位区间0.2 C下循环100圈容量保持率为79.15%,远高于不做任何处理在空气中制备和氧气中制备的NCM811,且在1 C下容量保持率达到82.27%。预处理显著增强了Li+的扩散能力,并抑制循环过程中的不可逆相变,MnO2包覆层阻隔电解液对活性物质的侵蚀,Mn4+掺杂稳定晶体结构,使其具有优异的电化学性能。（3）通过引入Na+、Br-实现阴阳离子共掺杂NCM811,优化晶体结构,提升高电位下的电化学性能。Na+掺杂Li位,作为“支柱离子”,扩大锂层间距;Br-掺杂O位,与过渡金属元素形成更强的共价键。Na+、Br-共掺杂抑制Li+/Ni2+混排,减少表面残留锂,稳定晶体结构。0.02 mol共掺杂样品在3.0-4.5 V电位区间,0.2 C和1 C倍率下循环100圈后的容量保持率分别达到87.68%和94.41%,远优于原样NCM811的69.02%和73.95%。共掺杂提高了Li+扩散速率,降低电荷转移电阻,且抑制不可逆相变。
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