随着人们环保意识的提高,为实现可持续发展,低有机化合物（VOC）排放的环保型涂料势必取代传统油性涂料。环保型涂料最常见的两类是水性涂料和无溶剂型涂料,但都因各自缺陷而限制了其应用和发展。水性涂料的涂层表现出低硬度、耐磨性差等缺陷,导致使用寿命缩短,严重影响了水性涂料的应用。光固化材料是近年来兴起的一种具有高效、可行、经济、节能、环保等“5E”特性的无溶剂材料,非常适合用做防护涂层。但其固化速度快的特点会在内部产生结构缺陷,材料表现出脆性、易裂问题,阻碍了光固化涂料的发展。基于此,本论文引入本征型自修复体系到水性涂料和紫外光固化涂料中,通过动态可逆键以解决目前涂层所存在的缺陷,制备了一种表面增硬的水性自修复聚氨酯涂料和透明高强紫外光固化自修复聚氨酯丙烯酸酯涂料,并详细研究了其结构与性能的关系。对于水性自修复聚氨酯涂料,本文采用异氟尔酮二异氰酸酯、聚酯多元醇、2,2-双（羟甲基）丙酸,2,6-二氨基吡啶为原料,通过离子渗透的方式在涂层上形成“内疏外密”浓度梯度的Zn（II）-羧基和Zn（II）-二氨基吡啶双金属配位结构,制备了一种“内柔外刚”表面增硬的自修复水性聚氨酯涂层。通过激光粒度仪、耐磨测试、纳米压痕仪、拉拔测试仪等测试手段研究了涂料的乳液性能以及锌离子不同含量的添加对涂层硬度、附着力、耐磨性能的影响,并通过不同类型的损伤修复实验、3D轮廓仪、光学显微镜等多方式表征材料自修复能力。结果表明,涂层硬度高达4H、有着优秀的耐磨性能以及分别为73.4±3.1MPa和15.3±1.2 GPa的硬度和弹性模量;粘接强度大于1.5MPa、附着力0级（ISO标准）以及93%的划痕修复效率（60℃下6 h）,且在湿热环境中表现出更佳的划痕修复效率。此外,通过AFM（原子力显微镜）、DMA（动态热力分析）、结晶和热力学分析,我们知道WPUU-x Zn-y涂层表面形成的微相分离结构、配位键的可逆作用和聚氨酯材料本身低Tg特性是其具有高硬度、良好的抗刮性和自愈合能力的原因。对于光固化涂料,通过分子设计,合成一种聚氨酯丙烯酸酯作为低聚物组分,混合合适的稀释剂、光引发剂和改性纳米二氧化硅,最终制备了一种基于可逆二硫键交联的透明高强的紫外光固化自修复涂料。通过多种测试仪器,对材料进行了表征,研究了低聚物/稀释剂比例和改性纳米二氧化硅的添加对材料热性能、粘度、硬度、附着力、透光性以及自修复性能的影响,并探究了其自修复机理。结果发现,涂层的铅笔硬度高达4H、弹性模量高达23.46±0.4 GPa,多基材良好附着力（粘接强度大于1 MPa,ISO标准1级或0级）、可见光区85%以上透光率以及93%的划痕自修复效率。二硫键的引入和链段分子良好的运动能力共同决定材料修复性能。我们通过质谱、DMA、溶解实验等手段探究了UV光对脂肪族二硫键的可逆断裂影响。此外,通过对比修复处理前后光固化自修复材料样条的拉伸强度变化,证明引入二硫键的方法还能解决光固化材料其内部结构缺陷的问题。