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该论文丰富了金刚石的制备方法并讨论了金刚石的生长机理.在安全无毒的超临界二氧化碳体系中用碱金属作为还原剂,制备出了较大颗粒的立方金刚石晶粒;并在此基础上,使用碳酸盐代替二氧化碳作为氧化剂,制备了金刚石并提出了金刚石的可能生长机理.论文主要内容归纳如下:1.在超临界二氧化碳体系中,改变所用的碱金属,发现碱金属的熔融特性对还原二氧化碳制备金刚石有显著的影响,金刚石的产率、晶粒的尺寸与碱金属的熔点有关.熔点低,形成的金刚石颗粒尺寸大,产率高,如金属K(熔点,63.3℃)和二氧化碳反应生成的金刚石颗粒达450微米,已经可以和高温高压法下生产的金刚石颗粒大小相媲美,且金刚石的最大转化率达到9.6%,并在此基础上讨论了该体系中金刚石最适宜的生长条件,即在460℃和820个大气压的条件下;金属锂(熔点,180.5℃)作还原剂只能得到4.3μm的小颗粒金刚石.目前,对该体系生长金刚石的机理研究已经有了一定的进展,并能生长出1.2毫米的金刚石,有望达到宝石级.2.我们认为天然金刚石很有可能来源于CO<,2>和碳酸盐在地球内部的还原,经过一系列复杂的变化就可以生成金刚石,所以我们用碳酸盐代替CO<,2>,不仅成功地合成金刚石,使工艺更加简化,另一方面为探索天然金刚石的起源提供了更多有价值的信息:我们根据整个体系的反应情况及实验结果提出了金刚石的可能生长机理,并将此机理与天然金刚石可能的生长过程相联系,发现其中的许多共同之处.虽然我们在合成金刚石和对其形成机理的探讨等一系列工作中已经取得了一些进展,但是在合成大尺寸金刚石等方面仍然存在不少的困难和技术障碍,理论研究方面依然存在不足,需要更深入的研究,希望能通过进一步了解该反应体系的反应机理,达到了解天然金刚石的形成机理,而为人工合成金刚石领域带来新的发展契机.