g-C3N4的合成、改性及其可见光催化降解染料废水的性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangxing0828
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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型半导体材料,具有较好的可见光吸收能力,且物理化学性质稳定,合成步骤简单、制造成本低廉、光催化活性较好。因此,利用g-C3N4可见光催化降解有机污染物的相关研究成为多个学术领域的热点问题。然而,g-C3N4材料具有太阳光的吸收范围窄、光生载流子易于复合等问题,严重限制了其光催化剂的活性。因此,对g-C3N4光催化剂材料进行改性以提高其光催化性能变得尤为重要。本文以三聚氰胺固体粉末为前驱体,通过热聚合法、原位沉淀法等手段制备得到g-C3N4以及Zn(Ⅱ)/g-C3N4、Ag/g-C3N4复合光催化剂材料,并对光催化剂材料进行了FTIR、XRD、UV-Vis、XPS、SEM、TEM表征。分别以罗丹明B和活性红X-3B模拟废水作为三苯甲烷类染料和偶氮染料类废水的代表,研究不同光催化材料催化降解目标污染物的过程,探究了不同初始p H值对可见光催化效果的影响,初步揭示其光催化机理。主要研究结果如下:(1)在可见光照射180 min后g-C3N4对罗丹明B的降解率可以达到98%以上。且p H值对g-C3N4光催化降解罗丹明B过程具有显著影响,在p H值为3的酸性条件下反应速率最快,p H值为11的碱性条件下反应速率最慢。反应过程中起主要作用的活性物质为超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)。(2)从SEM的表征结果可以看出Zn(Ⅱ)的引入改变了g-C3N4的表面形貌。与纯g-C3N4相比,Zn(Ⅱ)/g-C3N4复合材料具有更宽的吸收光谱,可见光区域的吸收强度有较明显的提高。其中5%Zn(Ⅱ)/g-C3N4复合材料表现出最佳的光催化降解活性,其一级反应动力学常数为0.054 min-1,是g-C3N4材料的2.7倍。且p H值对Zn(Ⅱ)/g-C3N4材料光催化降解活性红X-3B的性能有显著影响,在p H值为5的酸性条件下反应速率最快,p H值为9的碱性条件下反应速率最慢。光催化降解过程中起主要起作用的活性物种为空穴(h+)和超氧自由基(·O2-),同时Zn(Ⅱ)/g-C3N4复合材料具有良好的稳定性。(3)从SEM的表征结果可以看出Ag的负载改变了g-C3N4的表面形貌。与纯g-C3N4相比,Ag/g-C3N4复合材料具有更宽的吸收光谱,在紫外光区域,Ag/g-C3N4复合材料对紫外光的吸收强度明显高于纯g-C3N4,且随着Ag负载量的增加而逐渐增加。其中5%Ag/g-C3N4复合材料表现出最佳的光催化降解活性,其一级反应动力学常数为0.071 min-1,是g-C3N4材料的3.6倍,是5%Zn(Ⅱ)/g-C3N4复合材料的1.3倍。且p H值对Ag/g-C3N4材料光催化降解活性红X-3B的性能有显著影响。在p H值为5的酸性条件下反应速率最快,p H值为9的碱性条件下反应速率最慢。在光催化降解过程中起主要起作用的活性物种为羟基自由基(·OH)、空穴(h+)和超氧自由基(·O2-),同时Ag/g-C3N4复合材料具有良好的稳定性。
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