功能化三维石墨烯自支撑电化学传感器的制备及应用

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hermitjin
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近年来,由于具有的集成性,便携性和独立性等优异性能,电化学传感器作为有效的分析工具被广泛应用于各个领域。石墨烯作为本世纪的“明星材料”,具有超轻的重量、室温下极高的载流子迁移率、独特的物理化学性质、巨大的机械性能和出色的电导率和热导率等优异特性,自然地引起科研人员的注意并将其应用于电化学传感器。  本课题结合功能化石墨烯材料和电化学传感器技术,通过制作低碳环保的自支撑电极,构建了一种基于三维石墨烯的自支撑电化学传感器,并将其应用于小鼠血清样品中的血糖浓度检测。主要研究内容如下:  由于需要制作自支撑电极,以大粒径(600,μm)的天然鱗片石墨为原料,制备了大尺寸的氧化石墨稀。获得的大尺寸三维石墨稀粒径达到100μm左右。  分别通过四种简便绿色的方法合成了大尺寸三维石墨烯并将其分别制作成为自支撑电极。通过表征和电化学测试对三维石墨烯自支撑电极支架(3D-G)进行性能评价,并对电极尺寸进行了探究。结果显示,添加Co2+改性的三维石墨烯性能更优异,用其制作的自支撑电极具有较强的响应性和导电性、优良的传质能力、比表面积大且双电层较小等优点,其性能达到玻碳电极水平,满足进一步功能化的要求,具有进一步组装成为自支撑电化学传感器的巨大潜力。  以具有双亲性的聚多巴胺(pDA)作为石墨烯与识别元件之间的联接剂,以对葡萄糖具有特异性识别功能的刀豆蛋白A(ConA)作为识别元件,将三维石墨烯自支撑电极功能化,组装成为3D-G/pDA/ConA自支撑电极,构建了一种葡萄糖电化学传感器。结果表明:3D-G/pDA/ConA自支撑工作电极对葡萄糖检测的线性范围为0.05μmol/L~,检出限为O.fUlipmloA淀量限为0.02μmo1,銭胜回归方程为y=0.601+57.27x相关系数R=0.9999具有良好的线性和灵敏度。该3D-G/pDA/ConA自支撑工作电极对葡萄糖具有良好的检测灵敏度、重现性和稳定性。  最后将3D-G/pDA/ConA自支撑工作电极应用于实际小鼠血清样品中血糖浓度的检测以及加标回收率实验。结果表明3D-G/pDA/ConA自支撑工作电极对小鼠血清中葡萄糖浓度的的平均回收率分别为98.5%?100.7%,回收率效果较好,能够满足对血糖含量的检测分析,说明本文构建的3D-G/pDA/ConA自支撑电化学传感器有望用于实际小鼠血清样本中葡萄糖浓度的分析测定。同时也可表明3D-G/pDA/ConA自支撑电化学传感器在其他动物血液等实际样品检测中具有巨大的应用前景。
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