Heusler合金作为一种重要的金属间化合物,根据其化学组成可分为:半Heusler合金（原子比为1:1:1）、全Heusler合金（原子比为2:1:1）以及四元Heusler合金（原子比为1:1:1:1）,分别为A2、L21以及LiMgPdSn型结构。Heusler合金是一类特殊的材料并具有多功能性的应用,如半金属特性、高温铁磁性、形状记忆效应、拓扑绝缘体以及在能源和磁热方面的应用。Heusler合金因其丰富多样的物理性质而被广泛的研究,例如大的磁性、高的自旋极化和居里温度等,其具有的巨磁阻效应（GMR）和在磁隧道结（MTJ）中的应用前景也引起了自旋电子工业界的广泛兴趣。随着Heusler合金新的性质及大量潜在的应用潜力的不断涌现,基于电子能带结构的计算,发现了一类新型的Heusler合金:即拓扑绝缘体。为了将Heusler合金应用于自旋电子器件中,Heusler合金的半金属特性及其高自旋极化特性需要保持在相应的薄膜中。本文正是通过理论计算（DFT）结合实验观察,对新型Heusler合金设计及性能预测进行了较为全面的阐述。本文的主要研究内容包括:（Co,Fe）2基新型Heusler合金的设计及其半金属行为、薄膜Heusler合金表面性能的预测、过渡元素及sp元素掺杂对Heusler合金性能的影响等。材料科学是建立在获取与材料本质有关的工艺-结构-性能关系的基础之上的学科。目前使用密度泛函理论（DFT）模型进行新型材料设计是材料科学的发展趋势。密度泛函理论（DFT）为加速材料关键设计创新提供了一个准确、高效的研究材料性质的方法,因此。利用量子力学的概念和实验方法,DFT理论可以预测多种固体的性质,例如晶格参数、电子结构、磁矩、内聚能等。为了采用DFT模型设计新材料,首先需要确定一些参数。通过设置K点、截止能量等关键参数对磁性组态和非磁性组态的结构进行收敛性测试。在模型的构建上,选择具有不同Wyckoff位置的三种结构类型,然后利用第一性原理计算,研究了铁磁态（Co,Fe）2基Heusler合金最小总能量和晶格参数,并通过拟合Brich-Murnaghan状态方程得到相应结构最小总能量和晶格参数的最优性质。半金属铁磁体多以薄膜或者多层级材料的形式应用于自旋电子技术产业。由于在费米面下存在表面态,体材的半金属性可能在表面和界面处被破坏。本研究的重点是研究薄膜Heusler合金中100%自旋极化的半金属行为。由于所有原子存在巨大的t2g-eg分裂,其表面状态延生并收敛到费米面以下的3d占据态,从而打开了次自旋态的能能隙。表面原子配位数的减少可能产生各种表面效应。由于相邻原子数量的减少从而导致晶体场减弱,同时增强了表面原子的交互作用。表面处表面态的出现是由表面对称性破缺造成的成键-反键劈裂的减少引起的。此外,采用广义梯度近似泛函研究了过渡元素和主族元素掺杂对（Co,Fe）2基Heusler合金的影响。为了处理过渡元素的强相关电子,使用Hubbard+U技术。该研究的主要目的是研究元素掺杂对全Heusler合金和四元Heusler合金的半金属性、磁性性能以及力学性能的影响。研究表明,所有的掺杂材料都有100%自旋极化的半金属行为,磁性行为遵循Slater-Pauling规则。在力学性能上,所研究的合金都是机械稳定的,并且具有各向异性。因此,这些掺杂的材料在自旋器件上具有较好的前景。本论文采用基于密度泛函理论第一性原理计算的GGA-PBE泛函研究了（Co,Fe）2基Heusler合金的物理性质。为了正确的预测Heusler合金的半金属带隙,我们采用了广义梯度近似加Hubbard+U的方法。首次系统的研究了CoFeZrZ（Z=Ge,Sb Si）和CoFeHfGe合金的物理性质。同时,还研究了CoFeHfGe合金（100）、（001）终端面和Fe2Mn P合金的（111）终端面,以及Co2Sc Sb合金（100）、（111）终端面的表面性质。对CoFeZrGe Heusler合金进行了实验制备并进行了表征。通过研究过渡金属元素和主族元素掺杂对（Co,Fe）2基Heusler合金的影响来获得材料的半金属和磁性性质。采用密度泛函理论研究了钴基四元Heusler合金的相稳定性、自旋偏振电子结构、磁性、机械和热力学性质。研究结果表明,平衡晶格参数与现有理论值吻合良好。CoFeZrGe、CoFeZrSb、CoFeZrSi和CoFeHfGe合金在平衡晶格参数处具有100%的自旋极化特性,其GGA计算的带隙为0.43 eV、0.70 eV、0.59eV和0.37eV,而GGA+U参数修正后计算得到带隙分别为0.86 eV、1.04 eV、1.08 eV和0.81 eV。在CoFeZrZ和CoFeHfGe合金中,过渡元素Co、Fe、Zr和Hf的3d和4d电子的库仑相互作用对电子结构有显著影响。计算得到CoFeZrZ（Z=Ge、Sb和Si）和CoFeHfGe合金的的总磁矩分别为1.01μB/f.u.、2μB/f.u.、1μB/f.u.和1μB/f.u.,该值能与直接将电子特性与磁性能关联的Slater-Pauling规则（SP）很好的匹配。过渡金属元素Fe和Co对CoFeZrZ和CoFeHfGe总磁矩做了主要贡献,而Ge、Sb和Si等sp元素对总磁矩的贡献较小。基于GGA和GGA+U的计算,预测CoFeZrZ和CoFeHfGe合金的总磁矩和原子磁矩是稳定的。计算了CoFeZrZ和CoFeHfGe合金的弹性常数,结果表明合金是机械稳定的并具有延展性。材料的硬度顺序为CoFeZrSi>CoFeZrSb>CoFeHfGe>CoFeZrGe。研究表明材料的各向异性高于统一体,因此材料性质弹性性质为各向异性的。另外,本文也成功的研究了钴基四元Heusler合金的德拜温度和热容。半金属性和自旋极化是自旋相关器件的关键性能,因此Heusler合金是自旋电子器件的优良候选材料。在自旋电子器件中应用Heusler合金,需要使材料表面保持半金属特性的同时,具有100%的自选极化。因此,本文研究了（Co,Fe）2基Heusler合金表面结构的半金属性和磁学性质。计算了CoFeHfGe合金（100）、（001）表面,Fe2Mn P合金（111）表面模型和Co2Sc Sb合金（100）、（111）表面的原子弛豫行为以及（100）、（001）晶面取向CoFeHfGe合金的表面能。对于CoFeHfGe合金的（100）和（001）面二维模型,研究表明其半金属性被破坏,而Hf Ge（100）-二维平板的自旋极化为90.72%。幸运的是,半金属性仍然存在于Fe2Mn P Heusler合金P（111）二维平板模型和Co2Sc Sb合金的Sc Sb（100）,Sc（111）二维平板表面模型中,可应用于巨磁阻（GMR）和磁阻随机存取存储（MRAM）器件。尽管如此,Fe（111）、Mn（111）、Co Co（100）、Co（111）和Sb（111）表面的半金属特性因费米能级上表面态的占据而遭到破坏。本文还观察到Co Fe（100）、Co Fe（001）、Fe（111）和Mn（111）二维平板的表面存在清晰的表面重构,而P（111）二维平板由于其费米能级上的原子分波态密度（APDOS）的占据而呈现巨大的表面重构。Co Fe（100）板的原子磁矩随着二维平板的深度增加而逐渐增大。Hf Ge（100）二维平板模型中L1、L4和L9层的原子磁矩与Co Fe HFGe体模型结构中相应原子的原子磁矩吻合良好。各层中Hf原子表现出的铁磁性行为与相应的体模型中原子一致。经计算的Fe（111）、Mn（111）和P（111）二维平板模型的表面磁矩与体模型计算值极为接近,表明GGA泛函对研究表面磁性是可靠的。由于P原子中缺乏d轨道电子态,因此所有以P原子为终端的二维模型的原子磁矩都可以忽略不计。本文同时也研究了Co2Sc Sb合金的（100）、（111）表面的原子磁性,研究表明,五个表面S9层的原子磁矩与对应体材料的原子磁矩几乎一致。最后,在Co2V1-xZrxGa和CoFeZrSi1-xGex（x=0.00、0.25、0.50、0.75、1.00）中掺杂过渡元素和sp元素。研究发现,所考查的合金呈现出半金属特性,且在自旋向下通道中表现出100%的自旋极化。计算表明,Co2V1-xZrxGa合金能隙随着x的成分的增加而增大,而CoFeZrSi1-xGex合金能隙随x组分增大而减小。总磁矩随着Co2V1-xZrxGa掺杂浓度的增加而减小,这与Slater-Pauling规则一致。计算得到CoFeZrSi1-xGex的磁矩分别为0.99、1.06、1.02、1.00和1.01μB/f.u.。对材料的弹性模量、体模量、剪切模量、泊松比、各向异性和B/G值进行了预测和讨论。弹性模量的分析表明,该化合物是机械稳定的且具有延展性。材料的各向异性在材料科学中具有根本的重要性,它是造成材料微裂纹的潜在原因之一。以上研究的材料体系均具有各向异性特征。另外,采用复合介电函数对CoFeZrSi1-xGex化合物的介电函数、光学电导率、反射率和吸收系数进行了预测。通过本文的研究表明,对于上述所有研究的材料体系,观察到的半金属行为,包括100%自旋极化和大的磁矩,均符合斯内特-泡利规则。通过对能态密度和原子磁矩的深度分析表明,过渡金属元素的3d轨道贡献了全Heusler合金和四元Heusler合金中的磁矩。并研究了各体系合金表面的半金属行为。对材料力学和机械性能的研究证明了材料的结构稳定性。本文关于Heusler合金的基础理论研究和相应的研究成果将有助于设计基于Heusler合金的电子器件,并应用于自旋电子器件中。