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近年来,类石墨氮化碳(g-C3N4)展现出了良好的光催化性能,在可见光光催化领域当中得到了广泛的应用,但g-C3N4的内部结构缺陷导致它存在禁带宽度较大、光生电荷复合率较高、活性位点较少和可见光利用效率较低等问题,从而限制了其在光催化领域中的应用范围。本文通过金属元素掺杂的方法来弥补g-C3N4的结构缺陷,同时减少g-C3N4层内氢键作用,从空间上增加melon单元π共轭体系的层间距,进而改善了g-C3N4的内部电子结构(包括面内电子结构及层间电子结构)来诱导光生电荷的定向传输,提高光生载流子分离效率,同时也实现对能带结构、活性位点数量的有效调控以提升材料的光催化活性。本论文具体研究内容如下:(1)通过引入银来减弱氮化碳内部平面氢键作用的方式,制备银掺杂氮化碳(AgCN)光催化材料,并用于光催化降解甲基橙有机污染物。通过实验和理论计算表明,AgCN的可见光吸收、光生载流子迁移率以及氧吸附能力得到显著提升。实验结果表明,AgCN对降解甲基橙具有较高的光催化活性,其中,光催化活性最佳的AgCN-4样品,在可见光照射下,其表观反应速率常数k达0.13 min-1,分别为g-C3N4(0.04 min-1)、Bi2WO6(0.02 min-1)、BiOCl(0.016 min-1)、Ag/CN(0.05 min-1)和Ag2CO3(0.03 min-1)的3.50、6.50、8.13、2.60和4.33倍。该结果为制备用于环境净化的可见光响应光催化剂提供了有效的方法。(2)通过钾掺杂类石墨氮化碳制备KC3N4光催化剂,研究其对甲醛的去除效果。测试表征和理论计算表明,K-C和K-N键的形成完善了g-C3N4的π-共轭结构,并增强了材料的碱性和光电学特性。在光催化反应过程中,钾的引入促进了材料在可见光照射下对甲醛的吸附、活化和分解过程。因此,KC3N4对去除甲醛表现出高效的光催化活性,在1.17级反应机制下,活性最佳的KC3N4-3材料的表观速率常数k达到0.21mol-0.17·L0.17·min-1,是g-C3N4(0.007 mol-0.17·L0.17·min-1)的30倍,这些结果为探究新型的固体强碱型光催化剂用于去除挥发性有机污染物提供了一种新方法。(3)通过引入Au在空间上增大氮化碳层间距的方式,制备与金纳米颗粒相结合的类石墨烯型AuCN光催化材料。表征测试证明,AuCN的可见光吸收和电荷转移效率得到了显著增强。在可见光照射下,AuCN的类石墨烯型结构与plasmonic Au的协同作用,使更多的光生电子不仅可以从材料价带(VB)的N 2p轨道转移,而且可以从价带的N 2s轨道转移到导带(CB)的C 2p或N 2p轨道。因此,通过活性氧基团(羟基自由基(·OH)和超氧根离子(·O2-))的氧化机理研究,AuCN对甲醛和液相甲基橙的光催化降解活性比传统g-C3N4显著提升。