平流层微量气体变化趋势及其化学过程的研究

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平流层微量成分对地球生态环境和气候系统影响巨大,所以包括臭氧、NOx、HCl、H2O和CH4等在内的平流层微量气体的变化一直广受关注。本论文首先通过对HALOE、SAGE ⅡI和ECMWF/ERA-40资料的分析,研究了平流层微量气体的变化特征,分析了臭氧变化和其它微量成分的关系,以及臭氧变化和温度变化的关系。然后使用NCAR的包含化学、辐射、动力相互作用的两维模式(SOCRATTES)研究了平流层微量气体变化中动力输送和光化作用的相对重要性,以及地表人为排放有机氯在1990年的基础上增加30%后,对平流层臭氧和其它微量成分的影响。得到的主要结论如下: 第一,通过对HALOE资料的分析,给出了臭氧、NO、NO2、HCl、HF、H2O和CH4从1992年到2005年底的变化趋势,多数微量气体在1997年和1998年前后出现了不连续的变化,这与保护臭氧层的蒙特利尔协议的生效有关。臭氧在1998年以前缓慢减少,但趋势显著,1998年以后基本稳定并有所恢复。HCl和HF在1998年以前增加,1998年以后开始减少。NOx在1998年以前稍有增加,1998年以后基本稳定。水汽在1992年到1995年有增加的趋势,1996年到2000年基本稳定在较高的浓度,2000年以后水汽有逐步减小的趋势。甲烷的变化不是很显著,在平流层中上层1998年以前稍有减少的趋势,1998年以后略有增加或基本稳定,平流层下层正好相反。这些微量成分的周期特征,在低纬平流层,上层半年周期信号较强,中层准两年周期显著,下层季节变化加强。中高纬平流层以季节变化为主。 第二,本文通过对光化理论和HALOE、SAGE Ⅱ及ECMWF/ERA-40资料的分析,表明臭氧和温度变化在平流层上层存在反相关关系。而在平流层中层,臭氧和温度正相关。光化理论显示,理想光化平衡条件下,臭氧与ClOx,NOx和HOx反相关。 第三,模拟研究表明,平流层NOx、ClOx和HOx对臭氧的破坏作用都是重要的,相对来讲NOx起重要作用的高度在平流层中下层,ClOx和HOx起重要作用的高度在平流层中上层,但南极臭氧洞例外。7月,北半球高纬60°到极区的平流层中下层是臭氧的主要光化损耗区,这主要是该区域的NOx增加后光化
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