异质半导体-卤化铅钙钛矿量子点界面电荷动力学的光学研究

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卤化铅钙钛矿材料因其成本低、易于合成、带隙可调、载流子迁移率高而被认为是一种很有前途的光电器件半导体材料。在最近的几年中,由于卤化铅钙钛矿(LHP)材料在单光子发射极、发光二极管(LED)和光伏器件上具有优异的性能,引起了人们越来越多的关注。不论是LED还是太阳能电池,乃至于某些半导体激光器,都会涉及到异质半导体和钙钛矿之间的电荷传输过程,弄清异质半导体-钙钛矿界面的电荷转移动力学特性至关重要。本文通过调控制备条件,获得了不同形貌和发光特性的LHP量子点,对氧化石墨烯(GO)-LHP量子点界面的电荷动力学过程进行了光学探测和分析,并制备了CsPbBr3基的LED器件,研究了其电致发光特性。主要包括:1.通过调控卤化物的组分和温度制备了不同的LHP量子点,分析了其形貌和光学特性。结果发现,随着大原子量的卤化物含量的增加,其发光波长逐渐变长,波长范围可以在整个可见光范围内进行调控。另外,不同的温度会明显影响CsPbBr3量子点的形貌,其发光波长也会发生相应的改变。2.对GO-LHP量子点界面的电荷转移动力学过程进行了分析。通过紫外光电子能谱、吸收谱和光致发光谱的探测发现,在光激发下,GO的光生电子会注入到CsPbBr3和Cs Pb I3量子点中,并长寿命占据其导带迫使其发光产生Burstein-Moss类型的蓝移,蓝移的程度与极少量电子在~(10 nm)3尺度的量子点中引起的电荷密度变化符合。最为典型的是Cs Pb I3量子点,其蓝移程度达到50 me V,同时其PL谱也会展现出Burstein-Moss类型的展宽,从47 me V展宽至123 me V。由于能带结构的不匹配和Cs Pb Cl3的极大激子结合能,GO的光生电子无法注入到Cs Pb Cl3量子点中产生类似的现象,其发光特性几乎不受任何影响。3.通过反溶剂法和直接旋涂法获得CsPbBr3量子点薄膜作为发光层,TPBi和PEDOT:PSS分别作为电子和空穴传输层制备了LED器件,发现反溶剂法获得的CsPbBr3量子点薄膜LED器件发光效率更高。在6.5 V的输入电压下,其电流为~0.5 m A,发光强度峰值为~4000 Cd。
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