铝基复合含能材料在极端条件下反应过程化学反应机制复杂,从实验上研究其化学反应与物理变化的耦合过程具有极大的挑战。本文围绕纳米铝及其氧化物对含能材料热分解的影响,通过反应分子动力学模拟手段对其热安定性和反应机理进行研究。以纳米铝及其氧化物和RDX、TATB、NG、CL-20作为研究对象,探究了纳米铝的粒径、含量、氧化铝壳结构存在与否、温度等对含能材料热分解的影响,着重分析了含铝团簇和含碳团簇的演化机制,发现了纳米铝的微爆过程和分散及团聚过程,揭示了纳米铝对含能材料热解影响的机理。本文主要研究结果如下:(1)通过反应分子动力学方法构建了Al/RDX模型,研究了纳米铝及其氧化物对RDX热分解的影响。研究发现纳米铝的加入显著提高了体系的燃烧热释放,同时降低点火延滞时间和反应势垒。在Al/RDX体系和RDX体系中双分子催化分解反应均占据主导位置,中间产物催化加速了含能材料热分解过程。温度对RDX的分解起着至关重要的作用,低温下纳米铝及其氧化物对RDX热分解催化作用明显。团簇作为含铝炸药的重要产物,升高温度明显降低团簇质量并增加团簇数量。氧化铝虽然对能量释放几乎没有贡献,但在低温下发现了类似的表面催化效应。特别在程序升温和绝热升温模拟条件下,纳米铝及其氧化物对RDX分解的催化效应显著。(2)研究了在3000 K高温条件下不同粒径和含量的纳米铝与TATB的反应机理。发现纳米铝的含量和粒径影响了Al/TATB体系演化过程,适量的纳米铝将显著促进Al/TATB体系能量释放。纳米铝的加入会减少气态小分子产物的形成。由于体系氧含量不足,纳米铝在与TATB过程中除了Al-O键外还会形成Al-C和Al-N键。对纳米铝的形貌的动力学分析发现微爆效应和分散团聚效应,纳米铝的粒径和含量决定了微爆效应的发生。提出了氧化铝薄膜在TATB热分解过程中的作用机制及O和Al元素的双向跨膜输运反应机理。(3)研究了程序升温过程中纳米铝与NG、CL-20的反应机理。针对含铝体系中的势能变化、产物演化得到了纳米铝对热安定性较差的含能材料(NG、CL-20)热分解的影响。发现纳米铝改变了NG、CL-20的初始分解路径,一定程度上升高了NG的热安定性,但降低了CL-20的热安定性。通过团簇分析研究了纳米铝在程序升温过程中的团簇生长机制。结合轨迹分析和质量演化过程,提出了纳米铝在程序升温过程中的缓慢氧化机制。随温度升高氧化层不断变厚,抑制了纳米铝的熔化分散机制。