【摘 要】
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本文基于J-103H催化剂开展了合成气甲烷化实验研究。研究了高浓度CO条件下甲烷化反应特性,以及各反应条件对甲烷化反应的影响,分析了J-103H催化剂失活的原因,并对催化剂进行
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本文基于J-103H催化剂开展了合成气甲烷化实验研究。研究了高浓度CO条件下甲烷化反应特性,以及各反应条件对甲烷化反应的影响,分析了J-103H催化剂失活的原因,并对催化剂进行了改进,在适宜的条件下进行了J-103H催化剂的本征动力学研究。研究发现温度、压力、空速、CO浓度、水蒸汽、CH4等均对合成气甲烷化反应有影响。在一定的条件下(温度300-500℃,CO浓度5-20%),温度、压力、空速、CO浓度升高均有利于甲烷化反应,但CO浓度过高会导致催化剂积碳失活;水蒸汽的加入抑制了甲烷化反应并促进了变换反应的发生,但可以抑制积碳反应;CH4的加入促进了CH4分解反应,易造成催化剂失活。积碳的研究表明甲烷化反应中的积碳主要来自CO的歧化和CH4的分解,积碳主要有碳化物和石墨碳两种类型,石墨碳活性较差是造成催化剂失活的主要原因。镍浓度降低50%的改性催化剂抗积碳能力较好,但甲烷化选择性差,副反应较多。甲烷化本征动力学实验研究表明,经过拟合及模型检验证明所选双曲动力学模型合理可靠,能够很好地反映甲烷化反应特性,可用于甲烷化反应的数值计算。
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