高压下原位电学测量的误差及新的测量方法

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高压物理学是成为凝聚态物理学的一个重要组成部分。为了获得实验室条件下的高压,人们发明了各种产生高压的装置,如早期的活塞圆筒式压机到现在广泛使用的能产生几百GPa压强的金刚石对顶砧压机(DAC)。在DAC中,可以进行高压下原位的X射线衍射,拉曼光谱,布里渊散射,红外光谱以及穆斯堡谱的实验。关于DAC中的电学测量,较早的实验是直接将金属丝布入DAC中,用两点法或四点法测量样品的电阻随压力的变化。这种方法要求金属丝首先要与金属垫片保持完好的绝缘。随着压力的增大,金刚石砧面对电极的侧向剪切力很大,金属丝电极很容易损坏。另外,样品腔的尺寸是随着压力的变化而变化的。通常,DAC垫片厚度在加压前是几十微米到上百微米,当压力加到几十GPa后,其厚度就变成接近十个微米。在这种情况下,假如我们的样品的电学性质随压力并没有改变,而这时我们测量的电阻却发生了明显的变化,因为样品的几何尺度变了,在电阻率不变的情况下,电阻会发生明显的改变。这样就会很容易使我们对样品的性质作出错误的判断。为了克服金属丝电极容易被金刚石砧面侧向切断的缺点,同时减少在DAC中分布电极的难度,人们采用溅射或外延生长的方法,在金刚石砧面上形成薄膜电极,在一定程度上克服了金属丝电极的缺点,但样品腔尺度的变化带来的影响依然没有减少。本文讨论了在使用范得堡方法测量时,电极的排布以及电极的尺寸对测量结果的影响。结果表明,电极越靠近样品边缘,误差越小。在垫片绝缘完好的情况下,范得堡方法还是可行的。而对于薄膜电极四探针法,只在电极面积很小时,误差才比较小。随着电极面积的增大,误差会很大。要把电极面积做得足够小(相对于DAC中的样品)是困难的,意味着在DAC中这种方法有局限性。利用传统的范得堡方法和四探针方法在金刚石对顶砧(DAC)上进行原位的样品电阻率测量时,如果金属垫片样品孔内壁不能完全绝缘,测量结果将会存在很大的误差。由于DAC垫片孔尺度很小,对其内侧实现良好的绝缘很困难,金属垫片与样品的直接接触,给测量带来明显误差。本文研究了DAC中垫片的绝缘程度对测量结果的影响,测量相对误差随着绝缘不良部分面积的增加而增加。只有当垫片孔侧壁不良绝缘面积小于侧壁总面积的20%时,相对误差才能在10%以内。而一旦不良绝缘面积超过侧壁总面积的25%,测量相对误差将迅速增大。此外,我们还分析了范得堡方法中当不良绝缘发生时,电极与样品中心的距离对测量结果相对误差的影响。电极越靠近样品边缘,误差越小。样品与垫片孔侧壁不良绝缘面积达到25%时,可以通过把电极放在尽可能靠近样品边缘的办法,将测量相对误差由34%降低至19%左右。为避免由于垫片孔侧壁不良绝缘引起的实验误差的产生,作者提出了一种全新的在DAC中测量样品电阻率的方法,即双电极模型进行电阻率测量的方法。在DAC砧面上制备一个圆形测量电极的同时,将金属垫片做为另一个测量电极,再采用有限差分方法,在DAC内解电磁场方程,求出样品电阻率。通过这种方式,由金属垫片不绝缘而产生很大测量误差的问题得以解决。实验结果表明测量相对误差被控制在7%以下。我们还将双电极模型的结果与范德堡方法作比较,当样品的厚度从150μm压至20μm时,双电极模型的测量相对误差为-0.94%至-6.71%,而这些误差更主要来源于算法程序,可以通过改进程序进一步消除。这表明双电极模型可以对DAC中的样品电阻率进行精准的测量。对于同一种样品的电阻率测量,当样品的厚度超过100μm时用范德堡方法测量会有较大的相对误差。当样品厚度为150μm时范德堡方法给出的误差达到37.5%。实验表明,对于不同的电极尺寸(也就是金刚石砧面上电极的半径),双电极模型都可以给出较为精确的测量结果。此外,为了解决在DAC中精准测量样品厚度的困难,本文还建立了一种可以不用测量样品厚度,就能给出高压下电阻率的三电极模型。通过适当布局电极,利用电学测量及数学方法,直接判断出样品的厚度及半径。而在实验上,只需在前面双电极模型的基础上,再加一个电极,我们称为三电极模型。采用同样的有限差分方法,本文还提出了测量DAC中样品介电常数的数值方法,并计算出只有大介电常数的样品如二氧化钛、钛酸钡等才有可能在DAC中进行测量。论文中所有有限差分方法的计算程序用Visual Basic编写。
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