随着能源消费结构不断优化,近年来化石能源消费占比逐渐降低,但在2017年全球能源消费中,石油、煤炭、天然气等化石原料消费占比仍高达85%,可见化石类能源依旧是当今使用的主要能源。化石类能源存量有限,且开采和使用过程中会产生大量的污染,因此,其绿色开发与有效利用被人们广泛关注。页岩气（非常规天然气）储量丰富,开采技术成熟,且使用相对清洁,能源消费逐步从石油、煤炭向天然气倾斜是必然趋势。甲烷作为天然气的主要成分,如何清洁和高效的使之利用起来是目前亟需解决的问题。甲烷二氧化碳干气重整（DRM）反应利用CH₄和CO₂两种温室气体作为反应原料,生产得到具有更高价值的化学品H₂和CO。该反应可缓解温室效应的同时将低价值的化学品转化为高价值化学品,因而成为近年来的研究热点。镍基催化剂具有较高的初始活性,并且价格低廉,是最有希望在DRM反应中获得应用的催化剂。然而,镍基催化剂在DRM反应过程中的积碳问题和活性组分烧结问题会导致催化剂失活。因此,提高活性组分Ni的分散度以及抗积碳性能是镍基催化剂亟需解决的问题。本文通过文献深入理解DRM反应机理,从催化剂结构,表面性质,活性中心Ni与载体的强相互作用等方面出发,设计合成了高效Ni/La₂O₃催化剂用于DRM反应。第一部分:分别以甘氨酸燃烧法（GNC）、沉淀法（PP）和热分解法（TD）三种方法合成了La₂O₃载体,并采用浸渍法负载活性组分Ni制备得到Ni/La₂O₃催化剂,用于DRM反应。研究结果表明:La₂O₃载体的制备方法可直接影响Ni/La₂O₃催化剂的比表面积、还原后催化剂组成以及活性组分Ni的分散度,从而导致活性、稳定性以及抗积碳性能等均出现明显差异。GNC制备的Ni/La₂O₃-GNC催化剂具有最高的活性金属Ni比表面积、最多的表面碱性位点和活性氧数量,在所有催化剂中表现出最高的活性、稳定性和最佳的抗积碳能力。通过优化稀土La₂O₃载体的合成方法,可以获得活性高、稳定性好、抗积碳能力强的DRM Ni/La₂O₃催化剂。第二部分:上述第一部分研究工作表明利用GNC可获得高性能Ni/La₂O₃催化剂,但反应后催化剂中仍存在一定量的积碳。本部分内容重点探究了Fe掺杂改性对Ni/La₂O₃催化剂抗积碳性能的优化作用。采用GNC合成了La₂O₃载体,以浸渍法来负载Ni和Fe,制备得到一系列Ni含量相同Fe含量不同的Ni/La₂O₃催化剂。XRD、XPS、STEM-EDX Mapping实验结果证实还原后Ni-Fe/La₂O₃催化剂中存在Ni-Fe合金相,TGA-DSC和Raman结果表明Fe的加入能够明显提高Ni/La₂O₃催化剂的抗积碳性能。但Fe的加入易致活性Ni颗粒聚集,不利于活性组分Ni的分散,当Fe掺杂量大于0.5%后,会导致DRM反应活性明显下降。50 h DRM反应后6Ni-0.5Fe/La₂O₃和6Ni-1Fe/La₂O₃催化剂上均未检测到积碳生成。