石墨烯/Al基复合材料界面性质与电子结构的第一性原理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangyujing07
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石墨烯具有远远高于传统材料的物理及力学性能,且二者完美统一,是理想的增强体材料,已证明其作为增强体能够大幅提升复合材料性能。石墨烯/Al复合材料具备高比强度、优异延展性及良好机加性能,其较于传统Al基复合材料性能有显著改善。目前石墨烯/Al复合材料的试验研究主要在组织表征与性能研究等领域,而对复合材料结合的重点—界面结合机制的研究受石墨烯特点及设备因素制约。第一性原理在复合材料界面结合、成键类型、界面电子结构等领域研究不受材料和仪器限制,弥补了试验的不足。本文采用第一性原理研究了石墨烯/Al复合材料相界面的界面稳定性、能量大小、电子结构。石墨烯/Al复合材料存在石墨烯、Al、Si及4H-SiC相。对多层石墨烯的能量计算结果表明:双层石墨烯以AB型堆垛顺序排列、三层石墨烯以ABA型堆垛顺序排列的总能量较低。对石墨烯的单空位缺陷、双空位缺陷及拓扑缺陷三种缺陷的能量讨论,缺陷类型为拓扑缺陷时,缺陷形成能最小;缺陷的引入能够提高石墨烯的非金属性,同时缺陷对石墨烯起到钉扎作用。对石墨烯/Al复合材料的Al、Si、4H-SiC相的多个低指数表面的表面能计算结果表明,表面能最低的表面分别是Al(111)面、Si(011)面,能量值分别为0.6363J/m~2、1.0556J/m~2;4H-SiC的非极性表面中SiC(11(?)0)面表面能最低;4H-SiC极性表面中和非极性表面SiC(0001)-Si终端,表面Si原子仅含有一个未饱和键的表面的表面能最低。利用第一性原理研究了合金元素掺杂的纯Al/石墨烯/纯Al界面的界面稳定性、电子结构。对于Al/石墨烯/Al界面模型,不同层数石墨烯及不同的石墨烯-Al间界面结合方式几乎不影响界面结合强度;结合界面分离功和界面间距判定界面结合机制为弱相互作用(物理吸附)或机械结合;Al/缺陷石墨烯/Al界面的界面结合稳定性较纯铝有所提升,界面分离功大小提升到-1.1764J/m~2。分别引入Si、Mg合金元素,均提高了界面的界面分离功。掺杂原子与石墨烯间存在电子相互作用,Si、Mg原子与石墨烯结合机制为强相互作用(化学吸附)。本文研究了石墨烯/Al复合材料相界面性质。Si/单层石墨烯/Si界面的界面分离功大小为0.0278J/m~2,Si和C之间存在少量电荷转移。SiC/单层石墨烯/SiC界面中SiC(11(?)0)/石墨烯(0001)/SiC(11(?)0)界面的界面分离功值较高,为0.0132J/m~2。SiC(11(?)0)/石墨烯(0001)/SiC(11(?)0)界面第一层Si原子与石墨烯间与C和石墨烯间相比发生更加强烈的电荷转移,其界面结合机制主要为SiC中的Si原子与石墨烯C原子的共价结合。对于Al/石墨烯/Si界面,Al(111)/单层石墨烯/Al(111)界面的界面分离功值为0.191J/m~2;Al(111)/双空位缺陷石墨烯/Al(111)界面的界面分离功值为1.7695J/m~2。Al(111)/双空位缺陷石墨烯/Al(111)界面界面上C原子和Al原子、C原子和Si原子之间均有电子云的重叠,其中C原子和Al原子间重叠较为强烈,表明了界面的成键性。差分密度图表明缺陷的引入破坏了石墨烯自身的完美结构,其能够加大石墨烯与Al、Si间的电荷转移量,从而增加界面结合强度。
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