电-活性炭纤维活化过硫酸盐降解卡马西平循环流研究

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近年来,越来越多研究发现新兴污染物对生态环境和公共卫生有潜在的威胁。卡马西平(CBZ)作为一种持久性有机污染物,难以被传统水处理工艺去除。基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术对水体中的难降解有机污染物具有良好的去除效果,该论文设计循环流装置,构建炭活化过硫酸盐氧化体系,研究分析了该体系中活性炭纤维(ACF)重复利用率低的原因,引入直流电构建直流电耦合活性炭纤维活化过硫酸盐(E/ACF/PS)体系,实现了CBZ的高效氧化降解,研究结果如下:(1)考察了不同参数条件下ACF/PS体系对CBZ的降解规律。实验结果表明,ACF/PS体系能有效降解CBZ,PS浓度、初始p H以及循环流速均对CBZ的降解有重要影响。自由基捕获实验表明,ACF/PS体系中产生SO4-·和非自由基氧化导致CBZ的降解。且只发生在ACF表面。(2)以ACF/PS体系为研究对象,研究了ACF重复利用率的影响因素。ACF的预吸附会抑制ACF的催化能力,导致ACF/PS体系氧化降解CBZ的能力下降。通过对重复使用后的ACF的吸附性能研究以及用甲醇对其解析再生后催化性能的研究,提出可以通过平衡ACF/PS体系中ACF的吸附速率和催化氧化速率提高ACF的重复利用率。E/ACF/PS体系能高效降解CBZ且具有较高的矿化率,降解速率为ACF/PS体系过程的4倍。PS浓度、初始p H和直流电条件的变化对CBZ降解效果的影响不显著,而循环流速对CBZ的降解过程影响较显著。添加Cl-会显著促进CBZ的降解、添加NO3-和H2PO4-对CBZ的降解几乎没有影响、而添加HCO3-抑制CBZ的降解。(3)自由基捕获实验表明,HO·、SO4-·和非自由基氧化是导致E/ACF/PS体系中CBZ降解的主要因素。CBZ的降解路径为羟基化反应、分子内环化反应和碳酰基水解反应。通过生态毒性分析发现降解产物中并不是分子量越小生态毒性越低,响应曲面法确定E/ACF/PS工艺条件为PS初始浓度为0.75 m M,循环流速为47 m L/min,直流电压为5 V能达到效能最优。
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