局域表面等离激元与激子的耦合研究

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表面等离激元共振(SPR)是金属表面自由电子在光的电磁场作用下集体振动的现象,它使得我们有可能在突破光学衍射极限的情况下研究光与物质的相互作用。表面等离激元与激子相互作用的研究,不仅可以加深和拓宽人们对光与物质相互作用的认知,而且可以促进其在发光二极管、太阳能电池、非线性光子器件、超快光开关、生物医学检测、低阈值激射和量子信息处理等领域的应用,因而具有重要的理论和应用价值。根据表面等离激元与激子的相互作用强度,可以将其分为强耦合和弱耦合两种类型。在弱耦合区,本论文研究了局域表面等离激元(LSP)增强荧光、增强光催化和调节量子点间Forster共振能量转移(FRET),此外还研究了LSP增强拉曼散射。在强耦合区,本论文采用一种新方案在发光光谱中直接得到了LSP与激子的强耦合。受激辐射在弱耦合区和强耦合区均可实现,本论文还实现了LSP调控的相干和非相干受激辐射。本论文主要创新结果如下:(1)制备了Au@SiO2/QDs核壳结构,通过调节参数,使得QDs荧光增强;同时采用该结构,系统研究了Au纳米颗粒与量子点的距离对Forster共振能量转移的影响,优化参数使FRET效率和速率最佳。(2)采用快速还原法制备了花状银纳米颗粒,通过调节氨水量不仅可以调节其尺寸和形状,而且可以控制花状银纳米颗粒中六方相(HCP)和立方相(FCC)的相对含量。还进一步证明醛基的氧化产物羧基对亚稳态HCP相的存在有重要的作用。利用该结构作SERS基底,可以检测到10-7M的罗丹明6G和对氨基苯硫酚的拉曼信号。(3)采用一锅法制备了叶状CuO和球状CuO/Ag的复合结构,其尺寸和形貌可以通过改变前驱体类型和反应物的浓度来控制。分别使用两种结构作为光降解催化剂,在H202存在时,CuO/Ag复合结构比CuO叶状结构降解罗丹明B的能力提高了42.9%,这主要归于LSP使CuO光吸收增强。(4)利用Ag(or Au)@(SiO2+Gain)的核壳结构,得到了相干和非相干随机激射;在(空心Ag壳+R6G)体系中,得到了受激辐射,通过FDTD模拟指出了Ag壳LSP腔模式的主导作用。(5)紫外光照射下,液相法制备了Ag@ZnO的核壳结构,通过优化参数,使得ZnO的缺陷发光被抑制,紫外发光增强,该结构有望实现表面等离激元放大的受激辐射(SPASER)。(6)在纳秒脉冲激光的激发下,直接在Ag纳米壳和CdSe/ZnS量子点体系的发光光谱中得到了可达160 meV的Rabi劈裂,即实现了LSP与激子的强耦合。类反交叉现象进一步证实了强耦合。高能量的脉冲激光和量子点激子集体与Ag纳米壳的辐射偶极共振模式作用是本体系实现LSP与激子强耦合的关键。进一步比较了Ag纳米壳和Ag(或Au)纳米球不同的强耦合行为,分析了在不同体系中强耦合能量阈值不同的原因,证明Ag纳米壳在实现强耦合方面的优势。
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