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四效催化技术是解决柴油机尾气污染的重要途径,本工作以LaCoO3钙钛矿复合金属氧化物为研究对象,首先对钙钛矿催化剂进行A位掺杂,结果表明Sr掺杂有利于提高同时去除NO和Soot(碳烟)催化活性,当Sr掺杂量为0.1时具有最佳低温催化活性,其在空速(GHSV)=10000 h-1时最大NO转化率为64.2%,Tm为340.0°C。XRD、SEM结果表明,不同Sr含量掺杂仍能保持完整的钙钛矿结构;当Sr掺杂量为0.1时具有最佳结晶度和颗粒尺寸及分散度,这有利于增加气-固-固多相反应接触面积。H2-TPR和NO/O2-TPD结果表明,Sr掺杂显著改善了LaCoO3低温氧化还原性能,同时也提高了对NO、O2吸附位点和吸附储存性能(OSC)。XPS结果表明,Sr掺杂改变了催化剂电荷不平衡性,导致催化剂形成一定晶格缺陷,有利于产生表面吸附氧和氧空位。La0.9Sr0.1CoO3亦具有较好的结构和性能稳定性,其使用前后对结构、性能无明显影响。当不同金属(Fe、Mn、Cu、Mg)掺杂LaCoO3的B位时,结果表明当Fe掺杂时具有最佳的低温催化活性,在GHSV=15000 h-1时,最大NO转化率为21.6%,碳烟燃烧峰值温度(Tm)为385.5°C,不同金属B位掺杂活性顺序由高到低为:Fe>Mn>Cu>Mg。XRD表明不同金属掺杂LaCoO3后,各催化剂仍能保持完整的钙钛矿结构;金属掺杂后对催化剂低温氧化还原性能和表面吸附氧活性均有一定提高,其中Fe、Mn、Cu掺杂效果明显。根据上述最优B位掺杂金属Fe,进一步研究不同Fe掺杂量对催化剂结构性能影响,结果表明,当Fe掺杂量为0.2时具有最佳低温催化活性,其最大NO转化率为21.6%,碳烟燃烧Tm为385.5°C。SEM表明,适量Fe掺杂提高了催化剂颗粒分散度,减少了颗粒间团聚和板结,增加了多相反应接触位点。XPS表明Fe掺杂可提高催化剂电荷不饱和性,有利于增加表面吸附氧和氧空位含量,其中LaCo0.8Fe0.2O3具有较多的表面吸附氧物种,这有利于提高低温催化氧化活性。不同含量Fe掺杂的低温氧化还原性能顺序由高到低为:LaCo0.8Fe0.2O3>LaCo0.9Fe0.1O3>LaCo0.7Fe0.3O3≈LaCo0.6Fe0.4O3>LaCoO3。基于最佳A位掺杂催化剂La0.9Sr0.1CoO3,进一步研究A、B位同时掺杂Sr、Fe对催化剂结构和性能影响,结果表明同时掺杂时La0.9Sr0.1Co0.7Fe0.3O3具有最佳的催化活性,在GHSV=15000 h-1时,最大NO转化率为32.5%,碳烟燃烧Tm和Tf为368.5°C和430.5°C。结构表征发现,Sr、Fe同时掺杂LaCoO3后仍能保持完整的钙钛矿结构;当Fe掺杂量为0.3时催化剂具有最佳结晶度和颗粒尺寸及分散性,Fe过量掺杂易导致钙钛矿结晶度增加和颗粒粘结。H2-TPR和NO-TPD结果表明,随着Fe掺杂Co、Fe离子间形成强的相互作用,能显著提高催化剂低温还原性能、表面氧物种活性及NOx吸附位点和吸附性能。XPS结果表明随着Fe掺杂能增加催化剂表面吸附氧和高价离子(Co4+)含量,这对提高催化氧化性能至关重要。La0.9Sr0.1Co0.7Fe0.3O3催化剂使用和连续运行前后仍能维持新鲜催化剂结构和氧化还原性能,表明其具有较好的结构、性能稳定性和一定的耐久性。本工作基于实验室筛选的最优钙钛矿催化剂配方,开展台架试验研究了不同涂层、载体、涂覆方法等对催化剂去除NO活性影响,研究表明,在放大试验中仍能制备结构完整的钙钛矿催化剂;采用粉末料浆-硝酸盐原液法涂覆催化剂粉体时,各颗粒在陶瓷载体上具有较好的分散度。不同涂层材料和载体对催化剂去除NO活性有较大影响,即CeO2优于γ-Al2O3;DOC(催化氧化反应器)优于DPF(颗粒物铺集器)。不同催化剂颗粒涂覆方法亦对活性影响较大,不同涂覆方法的活性顺序为:粉末料浆-硝酸盐原液法>硝酸盐原液法>粉末料浆法。当采用粉末料浆-硝酸盐原液法涂覆La0.9Sr0.1CoO3催化剂粉体时,其在270.0°C时NO转化率为12.5%,并随着温度升高NO转化率进一步提高,在390.0°C时达到最高NO转化率为36.1%。催化剂粉体存在最佳涂覆量,过量涂覆催化剂粉体可能导致团聚;当采用粉末料浆-硝酸盐原液法一次涂覆La0.9Sr0.1Co0.7Fe0.3O3时其催化活性最高,在420.0°C时达到最高NO转化率为22.4%;进一步考察该催化剂催化氧化碳烟性能,结果表明La0.9Sr0.1Co0.7Fe0.3O3亦具有较好的催化氧化碳烟活性,其Tm,Tf分别为341.0°C和422.3°C。