【摘 要】
：
原子精确的纳米团簇作为纳米材料界的“新宠”,其应用前景在光学、催化、生物医学、手性等领域均有所涉及,所以近年来受到研究者的高度关注。在团簇化学中,以往通过一锅法、单相法、两相法、配体交换和金属交换等手段合成了一系列由有机配体保护的金属纳米团簇,例如Au102、Au25、Au38、Au144、Ag44、Ag29、Ag25、Au Ag24、Au24Ag46等。由于团簇合成手段的日益完善,随之而来所面临
论文部分内容阅读
原子精确的纳米团簇作为纳米材料界的“新宠”,其应用前景在光学、催化、生物医学、手性等领域均有所涉及,所以近年来受到研究者的高度关注。在团簇化学中,以往通过一锅法、单相法、两相法、配体交换和金属交换等手段合成了一系列由有机配体保护的金属纳米团簇,例如Au102、Au25、Au38、Au144、Ag44、Ag29、Ag25、Au Ag24、Au24Ag46等。由于团簇合成手段的日益完善,随之而来所面临的新挑战是研究纳米团簇之间的机理性质以及潜在应用:杂原子的掺杂使得原有团簇的荧光和催化性能得到显著提升;簇合物之间通过“表面工程”的修饰可以完成相应的结构转换;功能性配体的引入赋予团簇新的应用前景。本文在前人的工作基础之上,完成了以下两部分内容:（1）合成一个由两个超小型、原子级精确的纳米团簇所组成的双纳米团簇系统,Au Ag24（SR）18和Au2Ag41（SR）26（Dppm）2（Dppm=双二苯基膦甲烷,SR=环己硫醇）。值得一提的是,两种纳米团簇以一种共结晶的方式存在于单元晶胞中并且通过X-射线单晶衍射（SC-XRD）分析确定二者之间是等摩尔比的。通过时间跟踪紫外可见吸收光谱、薄层色谱跟踪以及核磁氢谱跟踪等手段阐明了这两个纳米团簇共存的机制,发现首先形成不稳定的Au Ag24（SR）-18,然后在存有二磷配体的情况下部分转化为Au2Ag41（SR）26（Dppm）2+,并建立了相互依存的双纳米簇系统,其中两个带有相反电荷的纳米团簇彼此保护而不会被分解。（2）偶氮苯化合物在不同波段的照射下会呈现出不同的顺反光异构化,并且这两种结构在光源辐照下是可逆的。将其置于波长λ=365nm的紫外光下呈现出顺式异构体;之后转移到λ=425nm的可见光下,原有的顺式结构则会转变成反式结构。我们通过配体交换将功能性的偶氮苯配体桥接到Au25（PET）18中,合成了具有光响应性金纳米团簇,并且通过时间跟踪的紫外可见光谱和MALDI-MS分析表明目标产物中有四个偶氮苯分子完成配体交换。通过苯甲醇的氧化反应来考察光响应金纳米团簇的催化剂活性,不同的异构化状态会影响纳米团簇的催化剂活性。利用不同光源的照射,改变偶氮配体的异构化状态,从而可以调节纳米催化剂的活性。这一发现为开发一种新型光可控纳米催化剂铺平了道路。
其他文献
多氯联苯醚（Polychlorinated diphenyl ethers,PCDEs）是一类潜在的卤代POPs物质,分布在多种环境样品中。但现在缺乏PCDEs在水生生物中富集特征和毒性效应的相关研究。本研究以PCDEs为研究对象,斑马鱼为模式生物,进行这两方面的研究。在实验室进行模拟,主要研究内容及结果如下:（1）研究了12种PCDEs同系物在斑马鱼体内的急性毒性效应。在本实验中,斑马鱼死亡率随
目前工业的快速发展,带来经济效益的提高、国家的进步的同时,也给生态环境造成了重度污染。一般污染物容易处理降解,而有些污染物是难以进行无害化处理的,例如重金属离子和偶氮类染料污染的处理既存在降解不完全后产生二次污染,又有需要消耗较高成本等问题。随着环境治理的深入研究,研究人员逐渐开发出生物修复法,因其具有环境友好型而优于传统物理化学法,并且成本降低,无二次污染等优势。相关研究结果表明,利用微生物对污
我国是世界煤炭资源最丰富的国家之一,长期的采煤活动导致了地表形态、气候、生物等发生变化。淮南是我国重要的煤炭基地,煤炭开采导致了大面积地下采空区的形成,因淮南地处高潜水位地区,所以地表沉陷的区域产生了大面积积水,形成了采煤沉陷积水区。原有的陆生生态系统在积水区形成后转变为湿地生态系统。因此,对沉陷湿地土壤、沉积物和上覆水的理化性质、重金属等指标时空分布特征进行研究,构建生态系统健康评价体系等问题具
城市污水处理因碳源不足而影响了总氮去除效率,办法之一就是添加碳源以增加污水中碳氮比,但液态碳源（如葡萄糖）和固体碳源（如聚己内酯）价格昂贵。核桃壳作为农用林业废弃物的一种典型类型,具有丰富的木质纤维素生物质,将其制备为水热炭可作为一种有前途低成本的提高污水处理厂中微生物脱氮效率的碳源。在本研究中,我们通过研究水热碳化（Hydrothermal carbonization,HTC）温度、时间、加热速
对绿色清洁能源的日益渐增的需求推动了新型能源的探索,其中热电转换技术已成为一种非常有前途的解决办法,因为热电材料作为一种先进的新型功能材料,具有直接将热量转化为电能的能力,用该种材料制成的热电器件具有绿色环保、工作寿命长、稳定性好等优点。目前,发现的热电材料的种类繁多,其中硫族化合物是一类成本相对较低、环境友好、热电性能相对稳定的热电材料。Cu3SbSe3和AgSbSe2是硫族化合物中的两个典范,
近年来,染料的使用在日常生活中愈加频繁。然而,染料的广泛使用对环境中的水体造成了污染。其中,孔雀石绿由于其高效的杀菌性,一度被广泛利用在渔业生产中,这对环境水体造成了巨大的负担。与此同时,具有良好吸附量、快吸附速率的吸附材料得到越来越多的关注,纳米颗粒由于其高比表面积,常作为高效的吸附剂来使用,如Se-NPs、纳米ZnO和AgNPs等。然而,纳米颗粒现有制备方法常存在环境污染大、高成本、反应条件严
金属纳米团簇作为一种新型纳米材料,在生物传感、催化、药物缓释、分子机器、智能材料等领域表现出巨大的应用潜能。金属纳米团簇的性质往往受到尺寸、形貌、组分的影响。其中尺寸控制是实验上调控金属纳米团簇性质的常用手段。目前已报道的原子精确的团簇之间的尺寸演变及转化的案例为探究团簇的结构性能关系提供了一个有力平台。目前,实验上发现了多个系列的1D/2D/3D尺寸演变案例,这些案例中往往由某个确定的基本模块,
在环境污染和能源危机的压力下,迫切需要开发清洁能源来解决环境污染问题,以保证人类社会的可持续发展。H2具有绿色可再生能源的所有优势,是化石燃料最有希望的环保替代品。使用光催化剂分解水产氢是当前生产氢能技术中更具绿色环保优势的手段。因此,开发能高效分解水的催化剂至关重要。氧化石墨烯（GO）由于较大的比表面积、优异的载流子迁移速率和较强的吸附能力,有助于半导体产生的光生电荷快速转移,是一种光催化剂理想
通过水传播感染性疾病的问题日益严重,尤其是在发展中国家,每年有数百万人死于水传播疾病。大肠杆菌（E.coli）是水生细菌病原体,这种细菌也称为指示生物,可用于反映水源中的病原体水平。大肠杆菌被认为是导致急性腹泻和血液性腹泻的病原体,会引起严重的健康问题,例如血流感染、中枢神经系统疾病、腹膜炎、结肠炎和菌血症等。传统的杀菌方法比如使用紫外线和用二氧化氯等可用于去除病原体,但是,这些大多数都会消耗大量
钨（W）是目前公认的聚变堆中面向等离子体材料（PFM）的首选。钨虽然具有高熔点、高热导率、低溅射速率、低燃料保持率和低中子活化等优良的性能,但是在使用时仍然存在开裂的问题。针对开裂行为的研究指出钨材料在高热循环过程中,在温度低于韧脆转变温度（DBTT）阶段的脆性是导致开裂的主因。本论文针对轧制钨材料的开裂问题,从测试方法出发,并结合热处理工艺,深入研究了钨材料DBTT的影响因素,为钨材料在未来聚变