烷基硫醇分子自组装及其表面各向同性Au岛的制备

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烷基硫醇分子吸附在Au(111)表面能够形成高度有序的二维自组装分子薄膜,这种单分子层的烷基硫醇分子薄膜在可见光谱范围内具有优异的等离子体响应和稳定性,在等离子体、传感、催化、光子和超材料等方面得到了广泛的应用。人们已经对烷基硫醇分子自组装薄膜体系进行了系统的研究,但还存在一些待解决的问题,如在不同覆盖度下辛烷硫醇分子自组装结构之间的关系及S-Au化学键的断键重组等。为了能够通过实验手段解决这些问题,我们利用德国Omicron公司生产的超高真空变温扫描隧道显微镜(VT-STM)从以下几方面进行了详细的分析研究。首先我们在Au(111)表面观测不同覆盖度的辛烷硫醇分子薄膜表面的结构变化。辛烷硫醇在Au(111)表面的分子自组装结构对分子覆盖度有一定的依赖性,随着退火温度的变化,分子在Au(111)表面不同覆盖度下的表面结构也不同。本论文探究了低覆盖度下辛烷硫醇分子不同结构之间的关系.我们发现随着覆盖度的降低,辛烷硫醇分子会由饱和覆盖度下的密排相结构变为低覆盖度下的条状相结构,同时还发现了覆盖度更低的网格状分子结构。研究得出,这种网格状结构周期为8a(a=0.288nm),并以平躺的方式吸附在Au(111)表面。辛烷硫醇分子网格状结构是一种新奇的分子结构,本论文的第二部分便是在制备出该种分子结构后,我们尝试以网格状分子结构为模板,通过精确的控制金原子的蒸发温度及束流,成功在辛烷硫醇分子网格状结构表面制备出了各向同性三角形金岛。通过对金岛生长机理的分析发现,这种各向同性三角形金岛是由分子边界能及金岛台阶能两种能量共同作用下形成的。本论文的第三部分是研究烷基硫醇体系中乙烷硫醇分子条状相在Au(111)表面自发的断键与重组,并利用扫描隧道显微镜(STM)结合密度泛函理论(DFT)和分子动力学(MD)计算,研究了室温下自组装RS-Au-SR(R=CH2CH3)/Au(111)界面的稳定性。通过STM图像分析发现,虽然乙烷硫醇分子在Au(111)表面的吸附整体保持条状相结构,但实验和分子动力学计算都提供了证据表明C2S-Au-SC2短链在Au(111)面上室温下处于动态平衡状态,短链条状相中,条状相的组成单元的Au-S可以断裂并重新成形。
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