功能化氮化硼和介孔二氧化硅的制备及其对铀、钍吸附性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lwh020827
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放射性核素铀和钍与稀土元素化学结构相似,通常会通过晶格取代而伴生在稀土矿中。在稀土工业生产中,铀和钍不但会对环境和稀土产品造成放射性污染,而且还会危害人体健康。因此从稀土中选择性的分离铀和钍变得愈加重要。目前稀土中铀和钍的分离主要依靠溶剂萃取法,但依旧面临大量有机溶剂的产生、第三相的生成、萃取工艺复杂等问题。采用经济、高效的固相吸附法,可以有效的避免以上问题。本论文通过对放射状介孔二氧化硅和氮化硼进行功能化,制备出用于稀土中铀和钍分离的高效固相吸附材料。本论文取得的主要成果如下:1.合成了具有多层次孔结构的放射状介孔二氧化硅(F-SiO2)。用邻菲罗啉二酰胺(DP)功能化F-SiO2得到固相吸附剂F-SiO2-DP。F-SiO2-DP对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)表现出超快的吸附动力学,平衡时间均小于10 min。F-SiO2-DP对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附过程遵循准二级动力学模型。提高温度有利于U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在F-SiO2-DP上的吸附。F-SiO2-DP对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附等温线均符合Langmuir模型。F-SiO2-DP在pH = 5.0时,对U(Ⅵ)的饱和吸附容量为416mg/g;在pH=3.8时,对Th(ⅣV)的饱和吸附容量为277mg/g。和同样方法功能化的单介孔结构材料MCM-41相比,多层次孔结构使F-SiO2-DP对U(VⅥ)和Th(Ⅳ)同时具有更快的吸附动力学和更高的吸附容量。稀土离子共存时,F-SiO2-DP对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)表现出优异的吸附选择性,分离系数均大于9。2.研究了水溶液和3 mol/L硝酸中F-SiO2-DP在γ射线作用下的辐射稳定性。辐照后的F-SiO2-DP在pH=2时对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附性能均有一定的下降。辐射分解产生的溶剂化电子与F-SiO2-DP表面功能化基团的反应是造成其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)平衡吸附容量下降的原因之一。正辛醇中DP的脉冲辐解实验得到溶剂化电子与DP的反应速率为1.0×109 L/(mol·s)。辐照后F-SiO2-DP依旧对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)表现出优异的吸附选择性。3.用多巴胺和3-氨丙基三乙氧基硅烷对氮化硼(BN)协同改性得到了功能化的BN(BN@PDA+APTES)。与原始BN相比,改性后的BN对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附能力有了很大的提高。U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在BN@PDA+APTES上的平衡时间分别为60 min和30 min。U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在BN@PDA+APTES上的吸附过程遵循准二级动力学模型。BN@PDA+APTES对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附等温线符合Langmuir模型。BN@PDA+APTES在pH=5.0时,对U(Ⅵ)的饱和吸附容量为110 mg/g,在pH=3.8时,对Th(ⅣV)的饱和吸附容量分别为83 mg/g。提高温度有利于 U(Ⅵ)和 Th(Ⅳ)在 BN@PDA+APTES 上吸附。论文主要创新点体现在以下方面:1.考察了基于多层次孔结构介孔二氧化硅的固相吸附剂F-SiO2-DP对稀土中U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的分离性能。与单一介孔结构材料MCM-41相比,多层次孔结构使F-SiO2-DP对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)同时具有更快吸附速率和更高吸附容量。此外,F-SiO2-DP对稀土中U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)同时具有优异的吸附选择性。2.利用脉冲辐解技术研究了正辛醇体系中DP与溶剂化电子的反应。揭示了溶剂化电子与F-SiO2-DP表面功能化基团的反应是造成U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)平衡吸附容量下降的原因之一。3.利用多巴胺和APTES协同改性氮化硼用于U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附。几乎不吸附U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的氮化硼改性后对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)吸附性能有了很大的提高。本论文制备了两种新型固相吸附剂F-SiO2-DP和BN@PDA+APTES,它们能对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)实现高效的吸附。这为稀土中铀和钍的分离提供了理论指导,对放射性废液中铀和钍的分离也有参考价值。
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