由于可以被应用到开关、传感器、记忆设备等领域,双稳态材料收到了研究者的广泛关注。自旋交叉化合物是双稳态材料中重要的组成部分,它们可以在外部刺激（例如温度、光、压力）的作用下改变其磁学、光学与结构特性。目前被报道的自旋交叉化合物中,大多数是基于Fe^II的化合物,而空气稳定的Fe^Ⅲ化合物则被研究得相对较少。除此之外,具有热滞回圈的Co^Ⅱ配合物也相对较少。另外,由于Co^II高低自旋态之间的熵变较小,Co^II化合物的自旋转变对其配体场强弱及金属中心的配位环境等十分敏感。本论文主要研究了Fe^Ⅲ/Co^II自旋交叉化合物,并取得了如下的研究进展:一、基于席夫碱类四齿配体的三价铁自旋交叉化合物。以席夫碱类四齿配体4-Me Ohapen作为基础,使用不同的阴离子对其进行调控以求增强其协同作用。合成了化合物1-8,其中化合物6-8为自旋交叉化合物,且其性质差异较大。研究发现,化合物6中存在氢键桥联的一维链结构,且链与链之间也存在着较弱的N-H…π和C-H…π分子间相互作用。而化合物7与化合物8中的氢键未能把结构桥联为一维链,这种结构差异使得化合物6的自旋交叉性质最为突变,且有一个小的热滞回圈。而化合物7和8的自旋转变较为平缓。二、基于Terpy类配体的二价钴自旋交叉化合物。利用不同的阴离子合成了五例仅阴离子不同的二价钴自旋交叉化合物,其中化合物9与化合物10为有热滞回圈的自旋交叉化合物。化合物9的转变温度在有热滞回圈的二价钴自旋交叉化合物中是最高的。通过对上述二价钴自旋交叉化合物进行结构表征与分析,我们推断π–π相互作用与氢键作用都可对自旋交叉化合物的性质产生影响,且利用阴离子策略对二价钴自旋交叉化合物进行调控是行之有效的。三、含有结晶溶剂的二价钴自旋交叉化合物。我们合成了两例含有相同结晶溶剂、不同抗衡阴离子的二价钴自旋交叉化合物,磁性表征显示这二者的自旋交叉性质极为相似,均为不完全的自旋交叉性质。我们推断在该自旋交叉体系中,阴离子对其性质的影响有限,且结晶溶剂分子可以阻塞二价钴中心转变为高自旋态。